BL04 Development and application of neutron-nucleus reaction by hcj

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									                  宇宙核物理連絡協議会主催
                  第3回研究戦略ワークショップ
      「J-PARC中性子ビームラインでの宇宙核物理研究及び関連する研究」
   2010/11/4 日本原子力研究開発機構システム計算科学センター7階大会議室

    J-PARCに設置した中性子捕獲反応研究用装置及び
         原子力分野で現在進行中の研究の紹介
       Zr-93の中性子捕獲断面積測定
本報告は、特別会計に関する法律(エネルギー対策特別会計)に基づく文部科学省からの
受託事業として、北海道大学が実施した平成21年度「高強度パルス中性子源を用いた革新
的原子炉用核データの研究開発」の成果を含みます。


京大炉        ○堀 順一、高宮 幸一、福谷 哲、藤井 俊行
原子力機構      太田 雅之a)、大島 真澄、北谷 文人、木村 敦、
           金 政浩、小泉 光生、後神 進史b)、藤 暢輔、
           中村 詔司、原田 秀郎、古高 和禎、
東工大        井頭 政之、片渕 竜也、水本 元治
北大         加美山 隆、木野 幸一c)、鬼柳 善明、平賀 富士夫、
           古坂 道弘
a)現阪大 b)現北大 c)現KEK
革新的高速炉システム技術開発のためには革新炉用核データの整備が必要
特に、高レベル放射性廃棄物の核変換処理による環境負荷の低減化を図るために
は、マイナーアクチニド(MA)、長寿命核分裂生成核種(LLFP)の核データが重要
  科学技術振興機構(JST)公募 原子力システム研究開発事業
  「高強度パルス中性子源を用いた革新的原子炉用核データの研究開発」
  (平成17~21年度 統括機関:北海道大学)

            測定対象核種:
            MA:Cm-244 等
            LLFP:Tc-99, Zr-93, Pd-107 等
  高強度中性子源(J-PARC)、革新的検出器(4pGe)を用いた中性子捕獲
  断面積測定を系統的に実施

Zr-93
半減期             1.53×106年 長
核分裂収率(U-235の場合) 6.39% 大     重要なLLFP核種の一つ
Present status of 93Zr capture cross section

                               sth   (熱中性子捕獲断面積)
                              ・Pile oscillator
                              ・Prompt gamma
                              の2件

                              eV~keV region
                              ・TOF
                              ORELA (1985)
                              (a pair of C6D6)
                              の1件

                            報告されているデータは3件のみ
                            熱中性子領域に差が見られる。
                            TOF実験は1件のみ



       実験データは質・量共に不十分である。
    高品質サンプルの入手が困難
     使用済み核燃料から化学分離プロセスを経てLLFP核種を抽出
     :高価、国内での製造不可、正確な同位体組成データ無
     放射性不純物を含む:バックグラウンド 増大
     Tc-99以外のLLFP核種:同位体純度 低
         ⇒ 少量で同位体純度の低いサンプルしか用意できない。
    放射化法が使えない場合がある。
 93Zrの中性子捕獲反応で生成される核種は安定同位体




解決策
①サンプルの分析を含めた独自のサンプル整備
②不純物の影響を受けない新たな解析手法の適用
③即発ガンマ線計測による中性子捕獲断面積測定
  REDC/ORNLから入手                 同一成分のZr-93酸化物粉末に対して
  化学形:ZrO2                      TIMS(表面電離型質量分析器)を用い
  酸化物粉末の重量 : 3.31 g、 容器: Al     た独自の分析を京大炉にて実施




バックグラウンドの要因とな
る崩壊γ線を放出する不            核種      同位体組成[%]

純物Sb-125(T1/2=2.76y)   Zr-90    5.04±0.06

12MBq(約330ng)含有        Zr-91   12.36±0.04
                                            サンプルの同位体組成
                       Zr-92   15.53±0.03
                                            と粉末重量から、Zr-93
                       Zr-93   18.86±0.04   の正味の重量を導出
                       Zr-94   22.53±0.02
                       Zr-96   25.67±0.09
基底遷移法 :
基底状態に遷移するガンマ線生成断面積を足し合わせることにより断面積を決定する手法
熱中性子捕獲断面積測定では適用例有り
K. Furutaka, et al., J. Nucl. Sci. Technol., 41, 1033-1046 (2004).
S. Nakamura, et al., J. Nucl. Sci. Technol., 44, 21-28 (2007).


                                                          I jg En   E jg 
                                        c.s.


                                         s En           j
                                                                     n En 
                                               sEn: 中性子捕獲断面積
                                               Ijg: 残留核の低励起準位(j)から基底状態(g)への
                                               カスケードガンマ線(Ejg)ピークの正味の計数率
                                               (Ejg):Ejgのg線に対する絶対検出効率
                                               (En):中性子束、n:サンプル厚さ [ /cm2]
                                             利点
    ①       ②      ③        ④       n        ・核種弁別によるバックグラウンド成分の除去が可能
                                        g.s. ・断面積の絶対測定が可能

ただし、本手法をTOF実験に適用するためには
高検出効率・高エネルギー分解能検出器と大強度中性子源が必要不可欠である。
     中性子源:J-PARC/MLF 3GeV陽子 spallation 、ビーム条件:120kW, 25Hz
     パルス幅:100ns(double bunch)、Zr-93の測定時間:52h
     ビームライン:BL04、飛行距離:21.5m、ビームサイズ:本影3mmΦ、半影18mmΦ

                                                Cluster Ge (7×2 = 14 crystals)
                                                Coaxial Ge ( 8 crystals )
                                                 with BGO anti-Compton shield
                                                本研究ではCluster Geのみを使用




                                                        オートサンプルチェンジャーの写真
ANNRIの外観                             4p Geスペクトロメータの外観
(Accurate Neutron-Nucleus Reaction
measurement Instrument)
Sb-125対策:検出器前面を鉛で遮蔽(最大15mm)、ディスクリレベル700keVに設定
                                Sb-125からの崩壊g線




  熱中性子捕獲g線の相対強度が既知の天然塩素測定⇒相対検出効率曲線
  標準線源測定⇒規格化
                Cluster2の方が
                検出効率大




               高エネルギー側で逆転


大きな共鳴の左側にdip     デッドタイムの影響
ランダムパルサ事象に
対するTOFから導出
不純物の影響が多く見られる!!


                                                                   Cluster1 dead time補正後
                                                                   Cluster2 dead time補正後
                  106
                                93
                                     Zr 110eV                                  91
                                                                                    Zr 292eV
                                                                                                  96
                                                                                                       Zr 301eV   150eV以上の共鳴はダブル
                                                       93
                                                            Zr 225eV                                              バンチビームの影響で二山
                  105
                                       91
                                            Zr 182eV                   91
                                                                                                                  に分かれている。
                                                                            Zr 240eV
 Counts / 100ns




                                                                                                                  TOFの共鳴領域にゲート
                  104                                                                                             をかけて、核種毎のP.H.
                                                                                                                  スペクトルを導出
                                                                                       G2
                           G1

                  103
                     50   100                150             200             250            300             350
                                             Neutron Energy [ eV ]
                                                                                                                     黒線:Zr-93共鳴
                                                                                                                     赤線:Zr-91,96共鳴
                                                      919(919→0)                                                     緑線:非共鳴
                            clu2G1                      1139(2058→919) 1155(2826→1671)   1411(2330→919)
                104
Counts/2.5keV
                            clu2G2                                                                               1671(1671→0)
                                                                            1233(2151→919)   1447(2366→919)
                            clu2G3
                                                                               1391             1589(2508→919)
                             753(1671→919)                                     (2861→1470)



                103



                102
                  500                                 1000                                   1500                                     2000
                                                     Gamma-ray Energy [ keV ]
                      2141(3059→919)             2492(3962→1470)             2846(2846→0)
Counts/2.5keV




                                2238(3156→919)               2566(4238→1671)         2857(3776→919)
                                                                                         2908(2908→0)                              3477
                103


                                                                                                                          clu2G1
                                                                                                                          clu2G2
                                                                                                                          clu2G3
                102

                 2000                                 2500                                   3000                                     3500
                                                     Gamma-ray Energy [ keV ]
                                                                                                                              黒線:Zr-93共鳴
                                                                                                                              赤線:Zr-91,96共鳴
                                                                                                                              緑線:非共鳴
                                             3984(c.s.→4238)                     4808(c.s.→3411)     4934(c.s.→3281)
                                         3952                4441(c.s.→3776)
Counts/2.5keV
                                                                                                         5372(c.s.→2846)
                103           3785     3931               4296
                                                                      4494(c.s.→3725)
                                                                                         s.e.
                                                                                                                                 s.e.
                                                4034                                               5312(c.s.→2908)
                                                                                                                     5413




                              clu2G1
                              clu2G2                                     4737(c.s.→3482)
                              clu2G3
                102

                  3500                     4000                     4500                     5000                      5500                      6000

                s.e.
                                                           Gamma-ray Energy [ keV ]
                       6067(c.s.→2151)           6543(c.s.→1671)                                                                        clu2G1
Counts/2.5keV




                                 6161(c.s.→2058)
                                                                                                                                        clu2G2
                                                             s.e.                7298(c.s.→919)
                                                                                                                                        clu2G3

                                                                                                            s.e.
                102                                                                                                           8217(c.s.→0)




                101
                  6000                     6500                     7000                     7500                      8000                      8500
                                                           Gamma-ray Energy [ keV ]
Zr-93に対して、
12本の一次g線(赤)
13本のカスケードg線(黒)
5本の基底遷移g線(青)
を同定した。

 観測した基底遷移ガンマ線の相対強度
始状態     終状態     エネルギー   相対強度
(keV)   (keV)   (keV)
919     0       919     82.9±4.1
1671    0       1671    9.1±0.5
2846    0       2846    6.0±1.2
2908    0       2908    1.0±0.2
8219    0       8219    1.0±0.2
Total                   100


90%以上の中性子捕獲反応事象は
919keV, 1671keVの基底遷移ガンマ線の
発生を伴う。
基底遷移ガンマ線(919keV)にゲートをかけて得られた正味のTOFスペクトル

                                     Zr安定同位体不純物の共鳴


                                           P.H.全領域に対するTOF(Cluster2)
                      5
                                           919keVピークに対する正味のTOF(Cluster2)
                 10
                                       Zr同位体以外の共鳴も多数観測されている。

                 104
Counts / 100ns




                 103


                 102


                 101


                 100
                          0   1000      2000            3000               4000
                                     TOF Channel


                  Zr安定同位体、その他の不純物の寄与の大部分を取り除くことに成功
10B(n,ag)反応からの即発g線測定から求めた。


                               107

                               106
Neutron flux [n/eV/cm2/shot]




                               105

                               104

                               103

                               102

                               101

                               100

                               10-1
                                  10-2   10-1   100      101      102   103   104
                                                Neutron Energy [ eV ]
             I jg En   E jg    Ijg(En):基底遷移ガンマ線計数
s En      j                               基底遷移ガンマ線に対するTOF
                  n En            :絶対検出効率       塩素の即発ガンマ線測定
                                     n:サンプル厚さ       同位体分析
                                     Φ:中性子フラックス      10B(n,ag)反応からの

                                                   即発ガンマ線に対するTOF


                 補正
                 ・デッドタイム補正
                 ・捕獲事象の数え落としに対する補正
                 ・サンプル中での中性子自己遮蔽、多重散乱に対する補正
                 ・ビーム形状に対する補正
                 ・中性子ビーム変動に対する補正

                 誤差
                 ・統計誤差
                 ・系統誤差
                   サンプル厚さ、検出効率、B.G.評価、等
Deduced Neutron Capture Cross Sections of Zr-93




  熱中性子捕獲断面積
        Present(Preliminary) :(Lower limit:0.58±0.07 ),estimated 0.70±0.08b
      Nakamura et al.(2007) :(Lower limit:0.63±0.02),estimated 0.76±0.13b
        JENDL-4 :2.239 b, ENDF-B/VII : 0.695 b
      共鳴毎の中性子捕獲γ線スペクトルの比較
                                                                                        2846(2846→0)
     919(919→0)           1589(2366→919)
             1139(2058→919)              1671(1671→0)
                   1233(2151→919)
                        1411(2330→919)                                                2908
                                          B.G.
                                            2141(3059→919) 2238(3156→919)             (2908→0)
                                                                      2492(3562→1470)




                                                                   6067(c.s.→2151)
4441(c.s.→3776)                                                     6161(c.s.→2058)
4494(c.s.→3725)                            5528(c.s.→?)

                  4808(c.s.→3411) 5372        5851(c.s.→2366)
                                  (c.s.→2846) 5887(c.s.→2330)
                                                s.e.   s.e.
                                                                  6543(c.s.→1671)
                                                                             7298(c.s.→919)
                                                                      s.e.
                      5709(c.s.→2508)                      d.e.
           共鳴毎の一次遷移γ線強度の比較                          93Zrgnd.5/2+
110eV s-wave resonance(2+)      225eV p-wave resonance(4-)




                             2+,4+,1- 準位への遷移が観測された。
                             225eV共鳴のJは4-ではなく3-なのではないか?
   高エネルギー側でデッドタイムの影響が顕著に見られたが、ランダムパルサーを用いた
    デッドタイム測定によって、適切に補正が行われていることを確認した。

   Zr-93の中性子捕獲断面積の絶対値を基底遷移法を用いて導出した。
    (E=0.01eV~5keV)

   熱中性子捕獲断面積については、原子炉で即発g線測定を行った中村氏のデータ(下
    限値)と誤差の範囲内で一致しており、本手法の妥当性を示すことができた。また、今
    回の結果はJENDL-4.0の値の約1/4であった。

   14eVに未報告の共鳴を発見した。

   keV領域のMacklinのデータとは誤差の範囲内で一致した。

   110eV s波共鳴と225eV p波共鳴からの一次ガンマ線強度比に顕著な差が観測された。
    225eV共鳴に対する捕獲ガンマ線スペクトルから、共鳴のスピン決定に有益な情報が
    得られた。
   ダブルバンチビームの影響を考慮した共鳴解析を実施

   統計精度の向上を図り、ガンマ線遷移強度について詳細な
    解析を実施
参考資料

       他施設との中性子束の比較
                             JENDL-4.0                                               ENDF-B/VII
E [eV]      J       Γ t o t [eV]    Γ n [eV]     Γ γ [eV]    E [eV]     J   Γ t o t [eV]    Γ n [eV]     Γ γ [eV]
     -30        2             0.175        0.030       0.145
   110.43       2             0.489        0.348       0.141     110.43   2           0.489        0.348       0.141
   225.08       4             0.342        0.012       0.330     225.08   4           0.342        0.012       0.330
   669.25       2             0.246        0.106       0.140     669.25   2           0.246        0.106       0.140
   693.37       2             0.917        0.754       0.163     693.37   2           0.917        0.754       0.163
    882.5       4             0.406        0.008       0.235      882.5   3           0.244        0.008       0.236
   934.46       4             0.406        0.084       0.322     934.46   4           0.420        0.084       0.336
    1010        4             0.283        0.048       0.235      1011    2           0.322        0.086       0.236



         最も大きな違いは、JENDL-4.0ではNegative resonanceを考慮していること
final state      110eV共鳴         225eV共鳴
     0        3.1    ± 0.6
    919       5.4    ± 0.7     42.1   ±   1.7
   1671       7.5    ± 0.9     25.5   ±   1.7
   2058       16.6 ± 0.9
   2151       4.1    ± 0.7
   2330                         9.4   ±   1.3
   2366                         2.7   ±   0.9
   2508                         5.8   ±   1.3
   2689                        11.3   ±   1.4
   2846       12.5   ±   0.9    3.1   ±   0.9
   3411       23.0   ±   1.0
   3776       14.7   ±   1.0
   3725       13.0   ±   1.2
IPで測定したビームプロファイル
デッドタイム補正と捕獲収率の導出の妥当性を検証
                             20000
                                            R1   R2    R3   R4   R5    P.H.(TOF全領域)
                                                                       G1(Zr-93共鳴)に対するP.H.
                                                                       G2(Zr-91共鳴)に対するP.H.
                                                                       919keVと935keVピークの和+Const. B.G.
                                                                       B.G.


                             15000
           Counts / 1.5keV




                             10000




                              5000




                                 0
                                 880 890 900 910 920 930 940 950 960 970 980 990 1000
                                                 Gamma-ray Energy [ keV ]



919keV近傍にはZr-91からの935keVとB.G.の930keVのピークがある。935keVと930keVの成分が混ざらな
い領域にR2のゲートを設定した。R2のバックグラウンドは他にピークが存在しないR1とR5の領域から概算した。
                      7000
                                  R6         R7
                                                     R8
                      6000


                      5000
    Counts / 1.5keV




                      4000
                                                    P.H.(TOF全領域、100ns/ch.×4k ch.)
                                                    G1(Zr-93共鳴)に対するP.H.
                      3000                          G2(Zr-91共鳴)に対するP.H.


                      2000


                      1000


                        0
                        1630 1640 1650 1660 1670 1680 1690 1700 1710 1720 1730
                                       Gamma-ray Energy [ eV ]



1671keV近傍には他のγ線ピークは観測されなかったので、1671keV領域にフォアグラウンドゲート
(R7)を設定し、R7の両側のR6とR8の領域からバックグランド成分を概算した。
                            919keV                       225eV resonance (p-wave)
                                                         110eV resonance (s-wave)

                  104                       1671keV
                                                                            2908keV
Counts / 2.5keV




                                                                          2846keV


                  103




                  102




                  101
                    500   1000       1500         2000             2500             3000
                                 Gamma-ray Energy [ keV ]
                                                         225eV resonance (p-wave)
                  103
Counts / 2.5keV

                                                         110eV resonance (s-wave)




                  102



                  101
                    3500   4000       4500        5000            5500               6000
                                  Gamma-ray Energy [ keV ]
                  103                                     225eV resonance (p-wave)
Counts / 2.5keV




                                                          110eV resonance (s-wave)

                  102


                  101


                  100
                    6000   6500       7000        7500            8000               8500
                                  Gamma-ray Energy [ keV ]
            100

            90                                            225eV共鳴(p-wave)
                                                          110eV共鳴(s-wave)
            80

            70

            60
Ratio [%]




            50

            40

            30

            20

            10

              0
                  0   1000   2000    3000   4000   5000   6000   7000   8000   9000
                                    Gamma-ray Energy [ keV]
                                                  Energy region [eV]
                                 0.025   0.01~1    1~100          100~1000    1000~5000
             統計誤差[%]              7.8    12~180    15~980          9~2200      21~45
              中性子束                2.2     2.2        2.2               2.2       2.2
              サンプル量               0.4     0.4        0.4               0.4       0.4
              バックグラウンド決定          1.0     1.0        2.0               1.0       1.0
系統誤差[%]       デッドタイム補正            0.3     0.2        0.2               2.5       4.6
              検出効率                5.0     5.0        5.0               5.0       5.0
              基底遷移数え落とし           5.5     5.5        5.5               5.5       5.5
              γ線ピーク面積導出           2.2     2.2        2.2               2.2       2.2
          Min. Total error [%]   11.3     14.5       17.2              12.4     23.0
   原子炉中において測定試料を機械的に振動
    させることによって周辺の中性子束を変化さ
    せ、その振動的変化の振幅から試料の中性
    子吸収断面積を測定する方法

								
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