Tritium CHAP 2 3

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					                                                                                                                                                              2



                                                                                                                                                       CHAPITRE
      Le tritium dans les déchets des réacteurs
      d’EDF en cours de démantèlement


        Marie-Claire Perrin, Bernard Poncet,
        Marie-Thérèse Pascal - EDF

      1 Introduction                                                                        Tableau 1 : Les différents types de réacteurs en démantèlement.

      En 2001, EDF a affiché sa stratégie de démantèlement « immédiat »,                 Centrales          Combustible          Modérateur       Caloporteur
      c’est à dire sans période d’attente pour décroissance radioactive, des ins-
                                                                                          Brennilis       Uranium naturel        Eau Lourde           CO2
      tallations nucléaires de base arrêtées définitivement. Elle se décline en
      un programme de déconstruction qui vise à démanteler les installations             U.N.G.G.         Uranium naturel         Graphite            CO2
      au plus tôt en intégrant les contraintes techniques, industrielles, admi-
      nistratives et financières.                                                     Creys-Malville      Uranium enrichi                           Sodium
                                                                                          Chooz A         Uranium enrichi          Eau Légère Pressurisée
      Ce programme, qui concerne 9 réacteurs et les silos de Saint Laurent
      A, dans lesquels sont entreposés des éléments en graphite, devrait se
      dérouler jusqu’en 2035. Il a pour objectif d’évacuer tous les déchets, ou       Les schémas de principe de ces différents types de réacteurs sont rap-
      de les valoriser dans des filières agrées, et d’aboutir à un état de propreté   pelés en annexe.
      des sols et de l’environnement conformes aux exigences de l’ASN et du
      MEEDDM.
                                                                                      3 Source de production de tritium dans les
      Nous traitons ici de la problématique du tritium dans les déchets issus
      de ces démantèlements.                                                          réacteurs
                                                                                      On distingue deux grandes sources de production de tritium dans les
                                                                                      réacteurs : la fission ternaire du combustible et l’activation de la matière
      2 Programme de déconstruction des réacteurs                                     par un flux de neutrons.
      arrêtés d’EDF
                                                                                      La fission ternaire de l’uranium et du plutonium du combustible est
      Le programme de déconstruction des réacteurs arrêtés d’EDF                      significative pour les réacteurs de Creys-Malville et de Chooz A car les
      concerne :                                                                      gaines des crayons combustibles sont en acier inox qui laisse diffuser le
         • Six réacteurs Uranium Naturel Graphite Gaz (UNGG) : Bugey                  tritium dans le fluide caloporteur contrairement aux gaines en zircaloy
           1, Chinon A 1, 2 et 3 et Saint Laurent A 1 et 2 (Figure 5 en               des réacteurs à eau sous pression postérieurs à Chooz A qui le confinent
           annexe).                                                                   très efficacement.
         • Un réacteur à eau lourde : Brennilis (Figure 4 en annexe).                 Cette source de production de tritium existe également dans les réac-
         • Un réacteur à neutrons rapides (RNR) : Creys-Malville (Figure 6            teurs à eau lourde (Brennilis) et les réacteurs UNGG.
           en annexe).
         • Un réacteur à eau pressurisé (REP) : Chooz A (Figure 7 en                  En ce qui concerne l’activation sous flux neutronique, une très grande
           annexe).                                                                   variété d’éléments chimiques fournit du tritium par activation. Parmi
                                                                                      eux, les contributeurs majoritaires sont :
      Les combustibles, modérateurs et caloporteurs de ces types de réacteurs             • Le lithium qui est contenu sous forme d’impureté dans le graphite
      sont présentés dans le Tableau 1 ci-dessous.                                           des UNGG ainsi que dans le béton.
                                                                                          • Le bore qui est, comme dans tous les réacteurs à eau sous pres-
                                                                                             sion, contenu dans l’eau primaire de Chooz A et dans les barres
                                                                                             de commande de tous les types de réacteurs.




120                                          Le tritium dans les déchets des réacteurs d’EDF en cours de démantèlement
4 Activation et contamination pendant la                                                                                   valeurs des activités ayant fait l’objet
                                                                                                                           de mesures. « L’ajustement statistique
période de fonctionnement                                                                                                  des impuretés explicatives » permet
                                                                                                                           ainsi une corrélation entre calculs et
L’activation des noyaux de la matière est due au flux de neutron intégré                                                   mesures, on parle aussi d’assimilation
sur la période de fonctionnement du réacteur.                                                                              de données et d’intervalle de
Dans le béton soumis au flux neutronique, la présence de traces de                                                         confiance. Cet ajustement statistique
lithium induit une production de tritium répartie dans le volume au                                                        autorise l’extrapolation à l’ensemble
prorata du nombre de jours équivalents à pleine puissance (Jepp), c’est                                                    du matériau pour établir l’inventaire
à dire, de l’énergie thermique produite par le réacteur.                                                                   global. A titre d’exemple, les inventaires
Il en est de même pour le graphite, matériau d’origine naturelle qui                                                       de tritium des empilements de graphite, comme ceux des autres radio-
comporte à l’état d’impureté du lithium et du bore.                                                                        nucléides, sont calculés à partir de mesures réalisées sur 30 échantillons
Les barres de commande contiennent par construction du bore pour                                                           prélevés par réacteur.
absorber les neutrons et cette réaction produit du tritium.
                                                                                                                           Pour quantifier la contamination labile ou fixée, on procède à une quanti-
Le tritium peut ensuite être déplacé et provoquer de la contamination.                                                     fication statistique à partir de mesures de différents types, à savoir des éva-
Il est en effet transporté par les fluides primaires (eau légère de Chooz                                                  luations par prélèvements d’échantillons et analyses radio-chimiques :
A, eau lourde de Brennilis, sodium liquide de Creys-Malville et gaz CO2                                                         • Analyse de prélèvements par frottis.
des UNGG), ce qui induit la contamination des circuits traversés par le                                                         • Mesures par attaque acide sur différentes profondeurs de l’échan-
fluide considéré.                                                                                                                 tillon métallique.

Le transport par diffusion du Tritium peut se produire à travers le béton                                                  A titre d’exemple, des prélèvements sont réalisés sur des témoins de
des réacteurs UNGG ainsi qu’à travers l’acier des circuits, notamment                                                      contamination ayant séjourné dans le réacteur de Creys-Malville pour
pour le RNR et, dans une moindre mesure, pour les UNGG.                                                                    évaluer la contamination due au tritium (les mesures sont réalisées par
                                                                                                                           attaques à 10 µm et 100 µm de la surface du métal).
Les cinétiques de transport dans le béton et l’acier sont influencées par
les formes chimiques (spéciations) que peut prendre le tritium :
     • les deux formes : eau tritiée (HTO) et hydrogène tritié (HT) sont
       possibles dans le béton,                                                                                            6 Différents impacts sanitaires
     • la forme hydrogène tritié (HT) est présente sous forme soluble
       dans l’acier, à l’instar de l’hydrogène.                                                                            La migration du tritium est évaluée pour quantifier son impact radiologi-
                                                                                                                           que sur le chantier de déconstruction et de conditionnement du déchet et
En conclusion, à Brennilis le tritium est produit majoritairement dans                                                     dans les conditions d’exploitation et de fermeture du stockage du déchet.
l’eau lourde. Ensuite, le tritium diffuse depuis l’eau lourde vers les canaux
combustibles, ce qui entraîne la contamination du circuit CO2 (cf. le                                                      La mesure du dégazage1 d’un colis de déchets (cf. Figure 1) permet
schéma de fonctionnement de Brennilis en annexe).                                                                          d’évaluer l’impact radiologique sur le stockage sachant que, par exem-
Dans les UNGG, en plus de la contribution par activation des impure-                                                       ple, l’acceptation au Centre de Stockage F-MA de Soulaines (CSFMA)
tés dans le graphite et dans le béton, la contamination du circuit CO2                                                     est conditionnée à un seuil de 2 Bq/g/jour de relâchement gazeux. Le
provient également de la production par fission ternaire du combustible                                                    principe du test générique consiste à faire circuler de l’air dans une en-
et de l’activation du Bore des barres de commande. Le résultat en est la                                                   ceinte de confinement contenant le colis et à mesurer le tritium relâché
contamination des circuits baignés par le CO2.                                                                             par un système classique de barbotage.
Dans le RNR, on a également une production
par fission ternaire dans le combustible (gaine                                                                            Figure 1 : Mesure de dégazage d’un colis.
en inox) et par activation du bore des barres
de commande, ce qui induit la contamination
du circuit sodium liquide.

Enfin, à Chooz A, la production par fission
ternaire du combustible avec gaine en inox,
les barres de commande et les crayons sour-
ces secondaires induit la contamination de
l’eau primaire et de ses circuits.



5 Quantification de
l’inventaire
Pour chaque réacteur, l’inventaire des dif-
férents radio-nucléides présents ainsi que
l’activité totale de chaque radio-nucléide en
Bq sont établis afin de déterminer les filières
de déchets les plus adaptées.

Pour quantifier l’activation, le point de départ est toujours constitué par
des prélèvements d’échantillons et leurs analyses radio-chimiques. On                                                      A titre d’exemple, cette démarche a été adaptée pour étudier le relâ-
peut reconstruire, par calcul d’activation à partir des flux neutroniques                                                  chement du tritium de colis de pièces en inox ayant séjourné dans le
de l’historique de puissance et de la composition chimique initiale, les                                                   réacteur de Creys-Malville et destinés au CSFMA.




1
    Lorsque le vecteur de migration est l’air, on parle de dégazage. Lorsqu’il s’agit de l’eau, on parle de lixiviation.


                                                            Le tritium dans les déchets des réacteurs d’EDF en cours de démantèlement                                                                        121
      En ce qui concerne la diffusion d’eau tritiée ou d’hydrogène tritié dans       Pour être proche des essais classiques de lixiviation utilisés par l’Andra,
      le béton, la migration du tritium produit par l’activation du lithium est      le test a été effectué avec, pour milieu retenu pour la lixiviation, de l’eau
      mesurée dans le matériau béton pour évaluer son impact radiologique            préfigurant l’eau de démantèlement. Il a été pratiqué un dégazage des
      sur le chantier de démantèlement et dans les conditions d’exploitation         carottes avant lixiviation (mise sous vide qui améliore la pénétration de
      et de stockage à long terme du déchet béton. Le principe du test consiste      l’eau) pour obtenir les taux de relâchement en condition de démantèle-
      à faire diffuser de l’eau tritiée à travers une lame du béton à analyser       ment. Plusieurs résultats montrent un excellent confinement du tritium
      en maintenant une eau tritiée à activité volumique constante à l’amont         puisque son relâchement total reste inférieur à 2 millièmes (0,2%) de la
      et en renouvelant l’eau à l’aval. On comptabilise ensuite l’activité ainsi     quantité initiale.
      récupérée au cours du temps.

      L’application des lois de la diffusion permet d’évaluer le coefficient de
      diffusion à travers la lame de béton (Figure 2) et de faire le calcul prévi-   7 Répartition des tonnages de déchets selon
      sionnel de la contamination en tritium susceptible d’avoir migré dans le       l’activité en tritium
      béton étudié compte tenu des données de production répartie issue de
      l’activation du lithium.                                                                      L’ensemble des résultats disponibles montre qu’une gran-
                                                                                                    de partie des déchets (bétons et ferrailles) qui contiennent
                             Figure 2 : Diffusion à travers la lame de béton.                       du tritium est issue des réacteurs UNGG et du RNR. La
                                                                                                    teneur en tritium de ces déchets se situant entre quelques
                                                                                                    Bq/g et quelques centaines de Bq/g. Les valeurs les plus
                                                                                                    élevées sont atteintes pour certaines parties des bétons des
                                                                                                    caissons des réacteurs UNGG.

                                                                                                    Le graphite contenu dans les 6 réacteurs UNGG (18000 t)
                                                                                                    a des activités massiques en tritium de l’ordre de 1000 à
                                                                                                    10 000 Bq/g.

                                                                                                    Les barres de commandes (quelques dizaines de tonnes),
                                                                                                    entreposées dans les réacteurs, présentent des activités en
                                                                                                    tritium de l’ordre de 107 Bq/g.


      Des modélisations et expérimentations sont en cours avec le CEA. Elles         8 Filières de stockage
      traitent de l’évolution de la saturation et de la diffusion de tritium dans
      le béton du caisson du réacteur de Bugey 1 sous forme de diffusion             Les déchets (bétons et ferrailles) sont admissibles dans les stockages en
      liquide (HTO), gazeuse (HTO vapeur ou HT) ou mixte avec une                    exploitation (CSTFA et CSFMA) au regard des spécifications actuelles
      production répartie dans le béton au prorata du flux neutronique et de         des stockages et des résultats de mesures de dégazage obtenus sur
      la concentration en lithium.                                                   différents lots de déchets.
                                                                                     Le graphite relève du futur stockage faible activité et vie longue (FAVL)
      La lixiviation du matériau dans l’eau (migration du tritium dans l’eau) est    à faible profondeur, conçu pour maîtriser l’impact à long terme des
      mesurée parce que le démantèlement de quatre UNGG sur les six sera             radio-nucléides à vie longue qu’il contient (carbone 14 et chlore 36) et
      effectué sous eau pour diminuer l’impact dosimétrique des chantiers.           par conséquent l’impact du tritium.
      En application des spécifications de l’Andra, un déchet conditionné doit       Les barres de commande relèvent du futur stockage haute activité et
      vérifier des conditions précises de relâchement maximum dans de l’eau          vie longue (HAVL) en couches géologiques profondes, en projet. Elles
      renouvelée (test de lixiviation).                                              seront entreposées dans une installation dédiée (ICEDA) sur le site de
                                                                                     Bugey en attente de l’évacuation vers le stockage HAVL.
      Ainsi, la lixiviation du déchet trempé est étudiée dans l’eau renouvelée en
      comptabilisant l’activité récupérée au cours du temps. A titre d’exemple,
      des mesures réalisées sur des carottes de graphite activé sont présentées
      ci-dessous.                                                                    9 Conclusions

                Figure 3 : Carottes graphite pour mesure de lixiviation.             Les déchets que produira la déconstruction des 9 réacteurs arrêtés et des
                                                                                     silos de Saint Laurent sont caractérisés finement pour établir l’inventaire
                                                                                     radiologique et quantifier les relâchements des radio-nucléides mobiles
                                                                                     en stockage, comme le tritium.
                                                                                     Les résultats disponibles des évaluations, basées sur des approches
                                                                                     expérimentales et théoriques, montrent que les déchets constitués de
                                                                                     béton et de ferrailles sont évacuables en stockages de surface au regard
                                                                                     des critères actuels d’acceptation dans ces filières.
                                                                                     Les déchets de graphite qui sont les déchets en quantité significative
                                                                                     contenant du tritium, sont destinés au futur stockage FAVL dont
                                                                                     la conception à faible profondeur permettra de maîtriser l’impact des
                                                                                     radio-nucléides à vie longue qu’ils contiennent (carbone 14 et chlore 36),
                                                                                     et du tritium.




122                                          Le tritium dans les déchets des réacteurs d’EDF en cours de démantèlement
ANNEXE : SCHÉMAS DES DIFFÉRENTS TYPES DE RÉACTEURS



                    Figure 4 : Réacteur à eau lourde de type Brennilis.




                                         Figure 5 : Réacteur à uranium naturel (UNGG).




                       Le tritium dans les déchets des réacteurs d’EDF en cours de démantèlement   123
                    Figure 6 : Réacteur à neutrons rapides (RNR).




                    Figure 7 : Réacteur à eau sous pression (REP).




124   Le tritium dans les déchets des réacteurs d’EDF en cours de démantèlement

				
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