Dogal zikronlarin dogal parametreleri by kunfyeekun

VIEWS: 116 PAGES: 89

									     DOĞAL Z RKONLARIN TUZAK
PARAMETRELER N N TERMOLÜM NESANS
   (TL) YÖNTEM YLE BEL RLENMES




           SELCEN GÜRLER




        MERS N ÜN VERS TES
        FEN B L MLER ENST TÜSÜ


          F Z K ANAB L M DALI


        YÜKSEK L SANS TEZ




            MERS N
          HAZ RAN-2006
 DOĞAL Z RKONLARIN TUZAK PARAMETRELER N N
TERMOLÜM NESANS (TL) YÖNTEM YLE BEL RLENMES




                SELCEN GÜRLER




               Mersin Üniversitesi
              Fen Bilimleri Enstitüsü

               Fizik Anabilim Dalı


              YÜKSEK L SANS TEZ




                  Tez Danışmanı
             Yrd. Doç. Dr. Kasım Kurt




                      MERSiN
                   Haziran - 2006
                                                        ÖZ


       Bu çalışmanın amacı, doğal Sri Lanka zirkonunun tuzak parametrelerini
termolüminesans (TL) yöntemiyle belirlemektir.                 Doğal zirkonun TL tepelerini
incelemek için; tekrarlanan ilk yükselme (RIR), tepe biçimi (PS), artan doz (AD),
bilgisayarla kor eğrisi ayrıştırma (CGCD), Tm ( E a )- Tstop ve değişken ısıtma artışı

değerleri (VHR) metotları kullanılmıştır. Tüm ışınlamalar oda sıcaklığında (RT) ve
                                    90
0.015 Gy/s doz oranında                  Sr / 90Y       (2.27 MeV)   β   kaynağı kullanarak
gerçekleştirilmiştir.
        Tm ( E a ) − Tstop ve CGCD metotları doğal zirkonun RT ile 400°C arasındaki

ana kor eğrisinin en az 7 adet tepenin (P1-P7) süperpozisyonundan oluştuğunu
göstermektedir. AD deneyi, kor eğrilerinin biçimlerinde artan doz miktarıyla önemli
bir değişiklik olmadığını ve tüm tepelerin birinci derece kinetiğe sahip olduğunu
belirtmektedir. CGCD and PS metotları ise, P2’nin genel derece kinetiğine sahip
olduğunu bulgulamıştır.
        Tm ( E a ) − Tstop   tekniğinin uygulanmasından sonra; P1 kor eğrisinden

kaybolmuş ve P2 için RIR, CGCD ve PS metotlarıyla belirlenen aktivasyon enerjisi
değerleri birbirine çok yakın çıkmıştır.
       P1 ve P2, oda sıcaklığında ve ışık almayan bir ortamda bir ay bekletildikten
sonra sönüme uğramıştır. Bununla birlikte, P3 ve P4’ün ışıma şiddetleri toplamı
orjinal değerinin %80’ine düşmüştür. Öte yandan; P5 , P6 ve P7 tepeleri bu bekletme
sürecinden hemen hiç etkilenmemişler, ışıma şiddetleri toplamı sadece %5 oranında
azalmıştır.




Anahtar Kelimeler: Termolüminesans, zirkon, tuzak parametreleri.




                                                    i
                                          ABSTRACT


       The aim of this study is to determine the trap parameters of natural Sri Lanka
zircon by thermoluminescence (TL) method.
       The repeated initial rise (RIR), peak shape (PS), additive dose (AD),
computerized glow curve deconvolution (CGCD), Tm ( E a ) − Tstop , various heating

rate (VHR) methods were used to investigate TL glow peaks of natural zircon. All
                                    90
irraditions were carried out with        Sr / 90Y (2.27 MeV) β source at a dose rate of
0.015 Gy/s at room temperature (RT).
       Tm ( E a ) − Tstop and CGCD methods indicated that glow curve of natural zircon

is the superposition of at least seven glow peaks (P1-P7) between RT and 400°C.
       The AD experiment indicates that there are no significant changes in the
shape of glow curves with increasing dose levels and all of the peaks in the glow
curve have first order kinetics. The CGCD and PS methods indicate that P2 has
general order kinetics.
       After the application of Tm ( E a ) − Tstop method, P1 disappeared from the glow

curve and the E a values which are obtained by RIR, CGCD and PS methods for the
P2 were very close values.
       P1 and P2 completely disappeared after 1 month storage in the dark room at
RT. However, the total intensity of P3 and P4 was reduced to 80% of the original
value. On the other hand; P5 , P6 and P7 were not considerably affected and the total
intensity of these 3 peaks faded only 5% during this storage period.




Keywords : Thermoluminescence, zircon, trap parameters.




                                             ii
                                    TEŞEKKÜR




       Bu      çalışmayı   gerçekleştirirken     deneyimlerinden   yararlandığım    tez
danışmanım Yrd. Doç. Dr. Kasım Kurt’a, tezle ilgili projeye destek veren Mersin
Üniversitesi     Bilimsel Araştırma Projeleri birimine, tezin deneysel aşamasını
gerçekleştirmeme     olanak veren Gaziantep Üniversitesi Fizik Mühendisliği
Bölümü’ne ve bana büyük yardımlarıyla her zaman destek olan Doç. Dr. A.
Necmeddin Yazıcı’ya teşekkür ederim.



                                                                   Selcen GÜRLER
                                                                     Haziran 2006




                                           iii
                          Ç NDEK LER
                                                             Sayfa


ÖZ
ABSTRACT
TEŞEKKÜR
Ç NDEK LER                                                     V

ŞEK LLER D Z N                                                vi
S MGE VE KISALTMALAR D Z N                                    X



1. GiR Ş                                                       1


2. KAYNAK ARAŞTIRMALARI                                        4


  2.1. LÜM NESANS                                              4
  2.2. TERMOLÜM NESANS                                         6
      2.2.1. Termolüminesans le lgili lk Gözlemler             11
  2.3. TERMOLÜM NESANS TEOR S                                  12
      2.3.1. Tuzak ve Yeniden Birleşme Merkezleri              13
      2.3.2. Bir Tuzak Bir Yeniden Birleşme Merkezi Modeli     15
      2.3.3. Birinci Derece Kinetik                            17
      2.3.4. kinci Derece Kinetik                              20
      2.3.5. Genel Derece Kinetik                              23
      2.3.6. Sanki Denge (QE) kabulü                           25
      2.3.7. Çoklu Tuzaklama ve Yeniden Birleşme               25
      2.3.8. Etkileşimli Kinetik                               27
  2.4. Z RKON M NERAL N N ÖZELL KLER                           29
      2.4.1. Zirkon Mineralinin Bulunduğu Yerler               34
      2.4.2. Zirkon Minerali le lgili Yapılmış
            Önceki Çalışmalar                                      34




                                   iv
3. MATERYAL VE METOT                                    37


 3.1. DENEYDE KULLANILAN MATERYAL                       37
 3.2. UYGULANAN DENEYSEL ŞLEMLER                        37
 3.3. TUZAK PARAMETRELER N BEL RLEME METOTLARI          39
    3.3.1. Yarı Maksimum Şiddeti (Tepe Biçimi) Metodu   40
    3.3.2. Değişken Isıtma Artışı Değerleri Metodu      41
    3.3.3. lk Yükselme Metodu                           43
    3.3.4. Bilgisayarla Kor Eğrisi Ayrıştırma Metodu    44
    3.3.5. Artan Doz Metodu                             45
    3.3.6. Tm (Ea)-Ts Metodu                            45


4. BULGULAR VE TARTIŞMA                                 47


5. SONUÇLAR VE ÖNER LER                                 68


KAYNAKLAR                                               69


ÖZGEÇM Ş                                                77




                               v
                                     ŞEK LLER D Z N


                                                                                         SAYFA
Şekil 2.1. Lüminesansın soy ağacı (τ c ; uyarım ve yayınım arasında
            geçen süreyi temsil etmektedir)….…………………………………..........5
Şekil 2.2. Termolüminesans ölçüm mekanizmasının temel diagramı………..…........7
Şekil 2.3. Metaller, yalıtkanlar ve yarı iletkenlerin bant yapıları. ………..................9
           (a)yalıtkan (geniş bant aralığı, dolu valans bandı, boş iletim
           bandı) (b)yarı iletken (dar bant aralığı, dolu valans bandı, boş iletim
           bandı) (c) metal (dar bant aralığı, dolu valans bandı, kısmen dolu
           iletim bandı) (d)metal (üst üste binmiş bantlar, iletim bandı içinde
           kolay bulunabilir durumlar).(Çizgili yerler dolu ya da (c)
           durumundaki gibi kısmi dolu bantları temsil etmektedir).
Şekil 2.4. Yarıiletken ve yalıtkan kristallerdeki genel elektronik …………..............14
           geçişler: (a) yonlaşma; (b) ve (e) sırasıyla elektron ve deşik
           tuzaklama; (c) ve (f) elektron ve deşik salıverilmesi; (d) ve (g)
           dolaylı yeniden birleşme; (h) direk yeniden birleşme; elektronlar,
           içi dolu daireler; deşikler ise içi boş dairelerle sembolize edilmiştir.
Şekil 2.5. Bir tuzak bir yeniden birleşme merkezi modeli için enerji ……................16
           düzeyleri.
Şekil 2.6. Randall-Wilkins (birinci derece kinetik) TL denkleminin;…....................20
            a) n0 ile değişimi b) Et ile değişimi c) β ile değişimi
            görülmektedir.
Şekil 2.7. Garlick-Gibson ikinci derece kinetik TL denkleminin;……….…….........22
           a) n0 ile değişimi b) Et ile değişimi c) β ile değişimi

           görülmektedir. Şekiller β = 1 °K/s, Et =1eV ve n0 = n =1

           alınarak elde edilen TL şiddeti birim (1) alınarak normalize
           edilmiştir.
Şekil 2.8. Birinci derece kinetik ( b = 1 ), ikinci derece kinetik ( b = 2 ) .....................24
           ve ara derece kinetikler ( b = 1.3 ve b = 1.6 ) için β = 1 °K/s,

            Et =1 eV ve n0 = n =1 alınarak elde edilen TL tepelerinin




                                                 vi
          karşılaştırılması. Eğriler birinci derece tepenin TL şiddeti 1
          olacak şekilde normalize edilmiştir [39].
Şekil 2.9. Zirkon kristal yapısının c ekseni boyunca bakıldığında……….................31
          (üstten) görünüşü. Silika tetrahedra mavi, zirkonyum atomu
          turuncu renkte ve koyulaşan renkler ise uzaklık artışını
          simgelemektedir. Merkez zirkonyum atomunun polihedronal
          yerleşimi ise pembe renkle gösterilmiştir.
Şekil 2.10.Zirkon kristalinin c eksenine dik olarak bakıldığında…………......…….31
          (yandan) görünüşü. Silika tetrahedra mavi, zirkonyum atomu
          turuncu renkte ve koyulaşan renkler ise uzaklık artışını
          simgelemektedir. Bu perspektiften silika tetrahedra hafifçe
          eğik durmakta fakat yüzeylere tamamen simetriktir.
          Silisyum atomları ise yeşil renkte gösterilmiştir.
Şekil 2.11. Isısal davranışa bağlı olarak; doğal zirkonun …………………......……33
           kristal yapısı içindeki radyasyondan hasar görmüş bölgeler
           yok edilerek orjinal mavi rengi yeniden elde edilebilmektedir.
Şekil 2.12. Brezilya’dan (2x2) cm boyutlarındaki kahverengi …………….....……33
           doğal zirkon minerali.
Şekil 4.1. Doğal zirkonun çeşitli radyasyon dozlarından sonra…………................48
           ölçülen kor eğrileri ( β = 1 °C/s).

Şekil 4.2. Doğal zirkon için farklı Tstop sıcaklıklarından sonra……………….........50

          elde edilen kor eğrilerinden seçilmiş bazıları ( β = 1 °C/s).
           (Doz değerleri sürekli olarak ≈ 10 Gy alınmıştır).
Şekil 4.3. a) Doğal zirkonun kor eğrilerinden LTP bölgesinin…………………......51
           Tm - Tstop grafiği. b) LTP bölgesi için farklı Tstop

          sıcaklıklarında kaydedilen maksimum TL ışıma şiddetlerine
          ait grafik.
Şekil 4.4. Doğal zirkonun karanlık bir odada RT’de farklı………………………...53
          bekletme periyotlarından sonra kaydedilen kor eğrilerinden
          seçilen bazıları.
Şekil 4.5. Doğal zirkonun ayrıştırılmış kor tepelerinin karanlık ………………......54




                                           vii
            bir oda içinde ve oda sıcaklığındaki solma davranışının
            değerlendirilmesine ilişkin grafik.
Şekil 4.6. Doğal zirkonun TL kor eğrisinin LTP bölgesine…………………...........54
            ait Tm , T1 , T2 ve tepe görünüşü faktörü µ g ’nin farklı Tstop

            sıcaklıklarına karşılık grafiği (yaklaşık doz değeri =10 Gy).
Şekil 4.7. RT ile 130°C arasında Tm ( E a )- Tstop tekniğinden sonra………………...57

            CGCD ve RIR metotlarıyla saptanan aktivasyon enerjisine ( E a )

            karşılık Tstop grafiği. (Her deneysel nokta en az 4 ölçümün

            sonuçlarının ortalamasıdır).
Şekil 4.8. 170°C ile 390°C arasında Tm ( E a )- Tstop tekniğinden sonra.......................57

            RIR metoduyla elde edilen aktivasyon enerjisine ( E a ) karşılık

             Tstop grafiği.

Şekil 4.9. Doğal zirkonun farklı ısıtma artışı değerlerinde…………………...........59
            ( β = 1°C/s ile 4°C/s arasında) kaydedilen TL kor eğrilerinden
            seçilen bazıları. Eğriler örneklere 20 Gy’lik doz değeri
            uygulandıktan sonra belirlenmiştir).
                                                    2
Şekil 4.10. VHR metoduyla saptanan In ( Tm / β ) ’nin................................................60

             ( 1 / Tm )’e karşılık grafiği. Eğriler yaklaşık 20 Gy’lik doz
             uygulandıktan sonra saptanmıştır.
Şekil 4.11. RT ile 130°C arasında Tm ( E a )- Tstop tekniğinden……….……………...62

             sonra CGCD ve RIR metotlarıyla saptanan kinetik
             parametrelerin grafikleri; a) Kinetik derece ( b )
             b) Serbest taşıyıcı sayısı ( n0 ) c) Frekans faktörü ( s )
             (Her deneysel nokta en az 4 ölçümün sonuçlarının
              ortalamasıdır).
Şekil 4.12. Doğal zirkonun ≈ 20 Gy radyasyondan sonra ve……………….............63
             RT’de ölçülen kor eğrisinin tipik bir analizi. Kor eğrisi,
             örneğin radyasyona tabi tutulmasından hemen sonra
              β = 1 °C/s ısıtma artışında 400°C’ye kadar ısıtılmasıyla




                                                 viii
           elde edilmiştir.
Şekil 4.13. LTP bölgesinin β = 1 °C/s ısıtma artışında PS ................……………....64

           metoduyla belirlenmiş E a ’ya karşılık Tstop grafiği.

           (Çizgiler şeklin incelenmesinde kolaylık sağlamak
           için çizilmiştir).
Şekil 4.14. Doğal zirkonun CGCD programından sağlanan tepe alanı…………….66
           metoduyla belirlenen kor tepelerinin doz yanıtı grafiği.




                                           ix
                            S MGE VE KISALTMALAR




TL: Termolüminesans (thermoluminescence)
RT: Oda sıcaklığı (room temperature)
(ZrSiO4): Zirkon
(ZrO2): Zirkonya
UV: Kızıl ötesi (ultra violet)
TSL: Termal uyarımlı lüminesans(Thermally Stimulated Luminescence)
REE: Nadir toprak elementleri (Rare Earth Elements)
GM: Geiger-Müller
OSL: Optiksel uyarımlı lüminesans (Optically Stimulated Luminescence)
TLD: Termolüminesans dozimetri (thermoluminescence dosimetry)
QE: Sanki denge(quasiequilibrium)
Et : Tuzak derinliği ya da aktivasyon enerjisi
s : Elektronun salınım frekansı ile ilgili bir sabit
β : Isıtma artışı değeri
b : Kinetik derece
CGCD: Bilgisayarlı kor eğrisi ayrıştırma (Computer Glow Curve Deconvolution)
IR: lk yükselme (Initial Rise)
VHR: Değişken ısıtma artışı değerleri (Various Heating Rate)
PS: Tepe biçimi (Peak Shape)
RIR: Tekrarlanan ilk yükselme (Repeated Initial Rise)
AD: Artan doz (Additive Dose)
LTP: Düşük sıcaklık tepeleri (Low Temperature Peaks)
HTP: Yüksek sıcaklık tepeleri (High Temperature Peaks)
U: Uranyum
Th: Toryum
SiO4: Silikat
Dy: Disprosyum
Tb: Terbium
Gy: Radyasyon dozu birimi (Gray)



                                            x
       1. G R Ş


       “Bilim, her türlü düzenden yoksun algılar ile mantıksal olarak düzenli
düşünme arasındaki uygunluk sağlama çabasıdır” [1].
       Temel doğa bilimleri arasında en önemlisi olan Fizik; evrenin sırlarını,
maddeleri oluşturan alt bileşenleri ve bu alt bileşenler arasındaki etkileşimleri
inceler. Fizik bu incelemeleri gerçekleştirmeye çalışırken iki metot kullanır. Bu
metotlar gözlem ve deney ikilisidir. Deney; evrenin belirli bir kısmının benzerinin
modellenip, bu model üzerinde çeşitli ölçme süreçlerinin gerçekleştirilmesidir.
Gözlem ise insan yaşamının başlangıcından beri varolan bir olgu olup, ölçme ve
deney kavramları daha sonraları ortaya çıkmıştır. Gözlemde doğaya herhangi bir
müdahalede bulunulmaz.        Ölçme ise, ister makro evrende ister mikro evrende
yapılsın, ölçülen sisteme bir müdahale niteliği taşır. Fakat bu müdahale olmaksızın
deney sürecinin hiçbir anlamı kalmaz ve bilimsel veri elde edilemez. Gözlem-deney-
ölçme süreçleri düşünülürse, aralarındaki benzerliğin amaç benzerliği olduğu
görülür.
       Fizik eski yunancada “doğa” anlamına gelen bir kelimeden türemiştir. Bu
nedenle asırlardan beri fiziğe “doğanın felsefesi” gözüyle bakılmıştır. Astronomi,
kimya, biyoloji, jeoloji de birer doğa bilimi olmasına karşın, fiziğin en temel doğa
bilimi ve diğer doğa bilimlerinin en önemli başvuru kaynağı olduğu yadsınamaz bir
gerçektir.     Günümüzde tıp veya mühendislik gibi uygulamalı bilimlerde çok
kullanılan fizik; ilk bakışta hiç ilgisi olmadığı düşünülen arkeoloji, psikoloji, tarih
gibi alanlarda da önemli uygulamalarda kullanılmaktadır.
       Fiziğin en yakın yardımcısı ise matematiktir. Matematik bilimi için kısaca
fiziğin dilidir denilebilir. Fiziğin evinimini anlatmak için, temel fizik kuramlarının
formulasyonunda kullanılan temel araçlar diferansiyel denklemler ve integro-
diferansiyel denklemler olarak sıralanabilir.     Çoğu temel fizik kuramı sadece
diferansiyel denklemler kullanılarak formule edilmiştir.
       19. yüzyılda, özellikle de kinci Dünya Savaşı’ndan sonra yaşanan teknolojik
gelişmelerin kaynağının fen bilimleri olduğu herkes tarafından kabul görmektedir.
Fen bilimlerinin gelişmesi ise, bilim insanlarının özveri gerektiren ve kimi zaman
yıllarca     sürebilen   deneysel   çalışmaları   sayesinde    mümkün      olmaktadır.



                                           1
Laboratuarlarda yapılan bilimsel keşifler daha sonra teknoloji alanına aktarılarak
insan hayatını kolaylaştıran bir çok ürüne dönüşmektedir.                   Bu anlamda fen
bilimlerindeki gelişme teknolojik gelişimin her zaman ana kaynağı olmayı
sürdürmektedir.
        Her çeşit ışının türüne göre az ya da çok enerji içerdiği; elektromanyetik
dalgalardan ya da tanecik akımından oluşmuş gibi davrandığı son yüzyıldır
biIinmektedir. Işınların enerjileri yüksek olduğunda; maddenin yapısındaki atom ve
moleküllere girerek, enerjilerini iyon çiftleri oluşturma yoluyla maddeye aktarırlar.
Aktarılan bu enerji miktarı radyasyon dozu denir. Enerjileri yüksek olan bu çeşit
girici ışınlara da iyonlaştırıcı ışınlar ya da iyonlaştırıcı radyasyon adı verilir.
        Aslında insanoğlu varoluşunun başlangıcından bu yana, çevresinde uzaydan
gelen kozmik ışınlarla ve vücudunda bulunan doğal radyoaktif maddelerden yayılan
radyasyonlarla birlikte yaşamaktadır. Radyasyonun herhangi bir maddeye aktardığı
enerjiyi gösteren, soğurma dozu birimine Gray denir. 1 Gray, herhangi bir maddenin
kilogramı başına 1 Joule enerji soğrulmasına eşdeğerdir.
        1Gy = 1J / kg madde
        1 Rad = 0.01 Gy
        Dışarıdan aldıkları radyasyonu soğuran bazı maddeler, kristal yapıları içinde
bu enerjiyi bir süre depoladıktan sonra tekrar salıverirler. Bu sürece lüminesans
denir ve lüminesansı uyarılma kaynağına göre sınıflandırmak mümkündür.                     Bu
çalışmada lüminesansın bir çeşidi olan termolüminesans (TL) ele alınmış ve doğal
bir   zirkon    kristalinin    termolüminesansı         incelenmiştir.      Doğal     zirkonda
                                            90
termolüminesans oluşturabilmek için              Sr / 90Y kaynağından sağlanan Beta ışıması
kullanılmıştır. Bilindiği gibi β ışınları; atom çekirdeklerinden, nötronun protona
dönüşümü sırasında salınan elektronlardan oluşurlar. Çok küçük kütleleri nedeniyle
bu ışınlar, alfa ışınlarına göre daha uzun yol almaktadırlar yani menzilleri daha
yüksektir.
        Zirkon; bir çok arkeolojik, jeokronolojik, petrokimyasal ve jeokimyasal
uygulamada kullanılan bir mineraldir [2].             Zirkon minerali, termolüminesans ile
tarihlendirme için çok iyi bir ortam niteliği taşımaktadır [3]. Bu özelliği nedeniyle
zirkonlar,     arkeolojik     örneklerden        ayrıştırılarak   tarihlendirme   yönteminde
kullanılmışlardır [4].



                                                  2
        Zirkon      ile      tarihlendirmede      güvenilir     ve    üretilebilir   bir   modelin
geliştirilmesinde; maddenin radyasyona maruz kalma süreci, uzun süreli depolama,
uygun sıcaklıklarda tavlanma, sabit sıcaklıkta ısıtılma gibi bir çok kriter büyük
öneme sahiptir [5]. Ayrıca zirkon minerali doğada sıkça bulunur olması nedeniyle de
jeolojik ve arkeolojik tarihlendirmelerde en çok kullanılan minerallerden biri olma
özelliği taşımaktadır [6].           Günümüzde zirkonlar, içeriklerindeki Th/U ve Pb/U
oranları hesaplanarak radyoaktif yaş tayininde kullanılmaktadır [7].
        TL kor eğrilerinin çeşitli metotlarla analiz edilmeleri sonucunda; aktivasyon
enerjisi,     frekans     faktörü,      kinetik   derece       gibi   tuzak    parametreleri   de
belirlenebilmektedir.
            yon aşılama yöntemi kullanılarak zirkonların yüzeyinde oluşturulan
metamik faz nedeniyle değişen kırılma indisi, zirkonların fiber optik için iyi bir dalga
kılavuzu olabilmelerine olanak sağlar [8].
            Zirkon (ZrSiO4) minerali zirkonyum elementinin (Zr) ve Zirkonya (ZrO2)
bileşiğinin de ana kaynağıdır. Zirkonyum çok sert ve korozyona dayanımı oldukça
yüksek bir metaldir. Zirkonyum elementi, yavaş nötronları soğurma tesir kesitinin
yüksek olması nedeniyle nükleer reaktörlerin yapımında tercih edilen bir elementtir.
Zirkonyum bu özelliği nedeniyle ayrıca, denizaltılarda ve savaş gemilerinin nükleer
enerji ünitelerinde koruyucu zırh olarak da kullanılmaktadır.
        Geniş bir kullanım alanına sahip olması ve gelecekte daha bir çok alanda
kullanılma       olasılığı     ortaya     çıkabileceği        düşünülerek,     tez   çalışmasında
termolüminesans özellikleri incelenecek madde olarak doğal zirkon seçilmiştir.




                                                  3
    2. KAYNAK ARAŞTIRMALARI


    2.1. LÜM NESANS


    Bir dış kaynaktan enerji soğuran materyal, bu enerjiyi bir süre sonra görünür
bölge dalgaboyunda foton olarak yayımlar. Aslında gözlendiği kadar basit olmayan
bu sürece lüminesans denir.           Materyalin yaydığı ışığın dalga boyu her zaman
soğurduğu enerjinin dalga boyundan daha büyüktür. Bu olgu Stoke Kanunu olarak
bilinir. Malzemeler ve cevherler, görünür bölgede ışık yayma kabiliyetine sahiplerse,
lüminesans yapan maddeler olarak adlandırılır. Bu tür materyallere örnek olarak;
bazı mineraller, yalıtkan ya da yarı iletken materyaller, kimyasal cevherler,
hayvansal ve bitkisel kökenli biyomalzemeler ve laboratuar ortamında üretilen
sentetik kristaller sayılabilir.
    Lüminesans, doğal radyoaktivite gibi kendiliğinden oluşmaz, uyarıcı bir enerjiye
ihtiyaç duyar. Uyarma; UV (kızıl ötesi) ışık, Χ ışınları, γ ışınları, elektron veya α
parçacıkları kullanılarak sağlanabilir. Bu uyarma kaynaklarının tümü, materyalde
enerji depolanmasına ve bunun devamı olarak da, enerjinin görünür ışık
dalgaboyunda geri salınmasına neden olurlar.               Lüminesans olgusu, aslında
katılardaki atom ya da moleküllerin elektronik geçişleri ile ilgilidir. Bu nedenle de
enerjinin soğurulması ve tekrar geri salınımı kuantumsal birer süreçtir. Lüminesansı
uyarılmanın kaynaklarına göre şu şekilde sınıflandırmak mümkündür;
    •   Kemilüminesans: Kimyasal reaksiyon sonucu oluşan ışınım
    •   Biyolüminesans: Biyokimyasal uyarım ile oluşan ışınım
    •   Fotolüminesans: Foton ile uyarılma sonucu oluşan ışınım
    •   Radyolüminesans: Nükleer enerji soğurulması (α, β parçacıkları ya da Χ ve
        ışınları) ile oluşan ışınım
    •   Sonolüminesans: Ses dalgaları ile uyarılma sonucu oluşan ışınım
    •   Katodolüminesans: Enerjitik elektronlar ile uyarılma sonucu oluşan ışınım
    •   Termolüminesans:           Başka   kaynaklardan   enerji   soğurulmasını   takiben
        materyalin ısısal olarak uyarılması sonucu oluşan ışınım.




                                               4
    Materyalin radyasyonu soğurması ile lüminesansın başlaması arasındaki süreye
karakteristik zaman ( τ c ) denir.    Karakteristik zaman parametresine bağlı olarak
lüminesans iki grupta incelenmektedir:
        1) τ c < 10-8 s ⇒ Floresans

        2) τ c > 10-8 s ⇒ Fosforesans

        Fosforesans ise kendi arasında τ c ’ ye bağlı olarak;

        a) τ c < 10-4 s ⇒ kısa periyotlu

        b) τ c > 10-4 s ⇒ uzun periyotlu
olmak üzere ikiye ayrılabilir [9-11].       Şekil 2.1.’de lüminesans şematik olarak
gruplandırılmıştır [12].    Fosforesans ve floresans arasındaki temel fark zamana
bağlılıktır. Floresans zamandan bağımsızken, fosforesans süreci zamana bağlılık
gösterir.   Floresans, radyasyonla uyarımın hemen ardından başlayıp, radyasyon
ortadan kalktığı zaman sona erer. Fosforesans ise, sıcaklığa bağlı olup, uyarım
ortadan kalktıktan sonra da bir süre devam eder. Fosforesansta gözlenen bu gecikme
elektronların tuzakta harcadığı zamanla ilgilidir.




Şekil.2.1. Lüminesansın soy ağacı (τ c ; uyarım ve yayınım arasında geçen süreyi
temsil etmektedir) [12].



                                            5
        2.2. TERMOLÜM NESANS


        Termolüminesans, yalıtkan ve yarı iletkenlerdeki ışıma yayınımının, daha
önceki bir zamanda bir dış kaynaktan enerji alınmasına bağlı olarak, ısıtılma yoluyla
ortaya çıkmasıdır. Diğer bir deyişle TL; radyasyon soğrulmasını takiben termal
olarak uyarılmış ışık yayınımı sürecidir [12].
        TL’de ışımayı meydana getiren ana kaynak ısıtma sanılmasına karşın, dış
kaynaklardan soğurulan enerji ışımanın asıl kaynağıdır.         Isıtma sadece kristalde
biriken enerjinin dışa yayınımı sürecinin oluşması için tetikleyici görevi görmektedir.
        TL terimi yerine TSL yani termal uyarımlı lüminesans terimi daha uygun
olmasına karşın, termolüminesans süreci için en yaygın kullanılan terim TL
olmuştur.
        Işıma yayınımının ısısal olarak uyarılması lineer bir ısıtma artışı ile sağlanır.
Yayınlanan ışınımın sıcaklığın bir fonksiyonu olarak kaydedilmesi “TL kor eğrisi”
olarak bilinir.
        Termolüminesans ölçümünde kullanılan deneysel mekanizma; Şekil 2.2’de
verilen basit bir diagramla daha iyi anlaşılabilir [12].
        Kor eğrisinde gözlenen tepe sayısı, bu tepelerin biçimleri ve spektral yayınım
kompozisyonları gibi kor eğrisi karakteristikleri başlangıçtaki uyarımın doğasına
bağlı olarak değişmektedir.        Örneğin UV ışığıyla uyarma; α , β veya γ
uyarımlarından farklı kor eğrileri kaydedilmesine yol açabilmektedir. Üstelik, aynı
uyarım kaynağı kullanılsa bile, farklı değerde uyarma enerjileri, gözlenen TL eğrisi
yapısını değiştirebilir.




                                            6
Şekil 2.2. Termolüminesans ölçüm mekanizmasının temel diagramı [12].




                                7
        Esas olarak termolüminesans, kristal örgüdeki bozuklukların bir sonucudur.
Yani safsızlık içermeyen bir materyalin TL özelliği göstermesi mümkün değildir.
Tabii ki doğada ideal kristal yoktur. En iyi şekilde dizilmiş kristallerde bile başıboş
safsızlık atomları, örgüdeki yerini terk etmiş atomlar, bölgesel yanlış dizilmeler
mevcuttur. Safsızlıklar, yarı iletken ve yalıtkanların elektronik ve optik özelliklerini
belirlemede önemli rol oynamaktadır.                     norganik yalıtkanlarda, ara enerji
seviyelerinin oluşmasına neden olan safsızlıklar kontrol edilerek, endüstriyel yeni
maddeler üretilmektedir. Elektron ya da deşik tuzağı olarak davranan safsızlıkların
oluşturduğu      yasak   bölgedeki      enerji       seviyelerinin   çalışılması,    elektronların
radyasyona duyarlılığından dolayı dozimetre–tarihlendirme uygulamalarında geniş
kullanım alanı bulmuştur.        Yapılan çalışmalarda, materyalin ve bulundurduğu
safsızlıkların    faz    geçişlerinin     lüminesansı         etkilediği   görülmüştür       [13].
Termolüminesans, hangi safsızlık seviyelerinin hangi derinliklerde olduğuna dair
bilgi vermesi açısından çok önemlidir. Kristaldeki rastgele safsızlıkların ve aktivatör
atomların varlığı, yasak enerji aralığı ya da boşluk bandı denilen bant içerisinde yerel
enerji seviyeleri oluşumuna sebep olur. Bu seviyeler genellikle yarı dengededir ve
yük taşıyıcıları için tuzak rolü oynarlar.             Bir yarı iletken ya da yalıtkan, oda
sıcaklığında ya da daha düşük bir sıcaklıkta radyasyona tabi tutulduğu zaman
kristaldeki elektronlar, valans bandından iletim bandına geçerler.                  Bu da valans
bandını terkeden elektronun yerinde bir boşluk (deşik) oluşmasına neden olur.
Valans bandından iletim bandına olan elektronik geçişler sırasında anlık olarak
valans bandındaki deşik ile elektron, elektron-deşik çifti oluşturur. Her iki tip yük
taşıyıcısı, yani elektron ve deşikler sırasıyla bulundukları bantlarda yeniden
birleşmeye uğrayana, ya da örgü kusurlarında yeniden tuzaklanana kadar kristal
içindeki hareketlerine devam ederler. Elektronlar, deşikleri içeren uygun yeniden
birleşme merkezleriyle birleşene kadar kristal içinde sürekli hareket halindedirler.
Kristalin oda sıcaklığında tutulması durumunda, tuzaklanan elektronlar tuzaklarda
uzun süre kalabilirler. Ancak kristale yeterince enerji verildiği zaman elektronlar bu
tuzaklardan kurtulabilirler. Termolüminesansın oluşabilmesi için gerekli üç koşul
bulunmaktadır [12].       lk olarak, madde ya yalıtkan ya da yarı iletken olmalıdır,
metaller lüminesans yapmazlar.           Metaller, yarı iletkenler ve yalıtkanların bant
yapıları arasındaki fark Şekil 2.3’de incelenebilir.             kinci koşula göre; materyal,



                                                 8
radyasyona maruz bırakılmadan önceki bir zamanda enerji depolamış olmalıdır.
Üçüncü koşul ise lüminesans yayınımının materyali ısıtmakla tetiklenmesidir. Isıtma
sonunda materyal soğutulup daha sonra tekrar ısıtılırsa, aynı TL ışıması
gözlemlenemez. Bunun için materyalin tekrar radyasyona maruz bırakılması gerekir.
Madde ısıtıldığı zaman, depoladığı enerjiyi görünür ışık olarak geri yayımlar.
Yüksek sıcaklıklarda (200°C ve üzeri) bir katı akkorlaşıncaya kadar ısıtıldığı zaman,
sıcaklıkla artan bir kızıl ötesi ışınım yapar. Bu ışınım, termal ışıma yada siyah cisim
ışımasıdır ve TL ile karıştırılmamalıdır [14]. TL’ in ana matematiksel yaklaşımları
1945’te Randall ve Wilkins, 1948’ te ise Garlick ve Gibson tarafından yapılmıştır
[9,15]. Daha sonra ise TL, katılardaki kusurlu yapıların analizinin [16] yanısıra;
arkeoloji, jeoloji, sağlık fiziği, medikal bilimler, radyasyon dozimetri, kişisel ve
çevresel görüntüleme gibi birçok alandaki uygulamalarda önem kazanmaya
başlamıştır. Daniels [17], radyasyon dozu ölçümlerinde TL tekniğini kullanan ilk
bilim insanıdır [12].




Şekil 2.3. Metaller, yalıtkanlar ve yarı iletkenler arasındaki fark.
(a)yalıtkan (geniş bant aralığı, dolu valans bandı, boş iletim bandı)
(b)yarı iletken (dar bant aralığı, dolu valans bandı, boş iletim bandı)
(c) metal (dar bant aralığı, dolu valans bandı, kısmen dolu iletim bandı)
(d)metal (üst üste binmiş bantlar, iletim bandı içinde kolay bulunabilir durumlar)




                                          9
       Termolüminesans (TL) ve optik uyarımlı lüminesans (OSL) metotları toprak
sedimentlerinin, kayaçların ve arkeolojik örneklerin yaşlarının tespit edilmesinde ve
kişisel dozimetri ölçümlerinde oldukça yaygın olarak kullanılan metotlardır. OSL
metodunda çeşitli dalga boylarında ışık kaynakları kullanılarak, TL metodunda ise
ısıtma yapılarak uyarılan materyallerin yaptığı lüminesans söz konusudur. Oluşan
lüminesansın şiddeti ise soğurulan çevresel radyasyon dozu ile doğrudan orantılıdır.
       Yeryüzündeki tüm kayaç ve topraklar bünyesinde uranyum, toryum ve
potasyum radyonükleoitlerini içlerinde bulunduran nadir toprak elementleri (REE)
içermektedirler. Bu elementler zaman içerisinde bozunurlar ve bunların meydana
getirdikleri iyonlaştırıcı radyasyon, kuartz ve feldspar gibi toprak sedimentlerinin
bileşenleri tarafından soğurulur.      Soğurulan çevresel radyasyonun dozu ile
termolüminesans doğrudan orantılıdır.          Bu şekilde ölçülen TL şiddetinden
faydalanılarak jeolojik ve arkeolojik örneklerin yaş tayini yapılabilmektedir. Yaş
tayini TL’in jeolojideki tek kullanım alanı değildir.            Bazı durumlarda TL,
radyoaktivitenin bıraktığı izleri tayin etmede Geiger-Müller (GM) ya da sintilasyon
sayaçlarından daha duyarlı ve kullanışlıdır. Ayrıca TL, herhangi bir mineral
örneğinin kaynağının neresi olduğunun bulunmasında da kullanılabilmektedir. TL,
aslında daha çok radyasyon dozimetri için geliştirilmiş bir tekniktir. Bu konudaki
üstün başarısına rağmen, uygulamada zorluklar da mevcuttur.               Bunlar; anormal
soldurma, materyalde ısıtmayla meydana gelebilecek değişiklikler ve materyalin
doza verdiği tepkinin lineer olmaması gibi nedenlerdir. Diğer bir önemli nokta ise,
TL sinyalinin okunmasından sonra ısıtılma işlemi yapıldığı zaman sinyalin
silinmesidir. Bu, örneğin tekrar tekrar kullanılmasını sağlar. Fakat bu durumda, bir
kere ölçülen TL yeniden ölçülemez. Bu gibi nedenlerden dolayı son yıllarda optiksel
uyarımlı lüminesans (OSL) daha yaygın olarak kullanılmaya başlamıştır [18].
       Termolüminesans tekniğinin diğer bir önemli kullanım alanı da kişisel
dozimetri   ölçümleridir.   TL    dozimetrilerinin    (TLD)     başlıca    amacı   kişisel
dozimetrelerde, mesleki kullanım dahilinde ortaya çıkan iyonize radyasyonu izlemek
ve kişinin aldığı dozun uluslararası kuruluşlar tarafından güvenli kabul edilen sınırlar
içinde olup olmadığının belirlenmesini sağlamaktır.
       Dielektrik materyallerin birçoğunda; kayalar, mineraller, inorganik yarı
iletkenler, amorf yapılar (tek kristalli ya da       çok kristalli), yalıtkanlar, camlar,



                                          10
seramikler, organik bileşikler, biyolojik materyaller ve biyokimyasallarda TL ışıması
gözlenebilmektedir.         LiF, CaSO4, BeO, CaF2, Al2O3 ve Li2B4O7 bileşikleri
dozimetrik uygulamalardaki yaygın kullanımları sebebiyle en çok çalışılan TL
materyalleridir. Birçok doğal kristal, TL ile tarihlendirme için uygun özellikler taşır,
fakat buna rağmen en fazla kullanılan dozimetrik materyal kuartzdır [19].
       Kuartz, silikon dioksitten oluşur ve tarihi seramik parçalarında ve jeolojik
örneklerde bolca bulunur. Bundan dolayı, arkeolojik tarihlendirme uygulamalarında
ilk çalışılacak materyal seçeneği olmaktadır [20]. Buna rağmen, moleküler yapısı
içinde safsızlık olarak çok çeşitli kimyasal formlar bulundurması nedeniyle sahip
olduğu karmaşık kor eğrisi yapısı, kuartzın dozimetrik uygulamalarında yavaş bir
gelişim seyri izlenmesine yol açmıştır.
       2.2.1. Termolüminesans le lgili lk Gözlemler

       Becker’e göre ortaçağ kimyacıları, bazı minerallerin karanlıkta ısıtıldıkları
zaman donuk bir ışıma yaptığının farkındaydılar [21]. Bununla birlikte, bilimsel
olarak kayıtlara geçmiş ilk TL gözlemi Robert Boyle tarafından 1663’ te yapıldı [22].
Boyle, bir elması karanlıkta vücut ısısıyla ısıttığı zaman elmasın parlamaya
başladığını gözlediğini bildirmiştir.       1676’da Elsholtz fluorspar mineralinde de
benzer bir etki gözlemlemiştir [23]. Bu gözlemle ilgili ilk yorumlar, ısıtmanın (ısı
enerjisinin) doğrudan ışığa dönüştüğü yönünde yapılmıştır. Oldenburg 1676’da [24]
“Smaragdinus fosforu” adlı bir mineralin TL’ i ile ilgili olarak maddenin yaydığı
ışığın kaynağının sadece ateş olduğunu yazmıştır.                   Du Fay [25] 1726’da
lüminesansın    ısıtma      esnasında     materyallerin    içinde    yanan    bir   sülfürden
kaynaklandığını düşünmüş, ama sonradan 1738’de TL’in aslında gecikmiş bir
fosforesans sürecinden başka bir olgu olmadığını kanıtlayan delilleri bulan ilk kişi de
kendisi olmuştur [26].         Du Fay’in doğal kuartz minerali ile ilgili deneyleri
göstermiştir   ki;    TL,     materyali    ışığa   maruz    bırakmakla       yeniden   aktive
edilebilmektedir. Isıtma, sadece ışımayı uyaran etkendir, kesinlikle nedeni değildir.
       Deribere’in [27] rapor ettiğine göre, 1821’de Calloud adlı fransız kimyacı,
sülfat kinini ısıttığında, 100°-180°C arasında mavi bir ışık yayma suretiyle
lüminesans yaptığını gözlemiştir. 1867’de Becquerel, florsparın ısıtılınca lüminesans
yaptığını rapor etmiştir [28].




                                              11
       Yıllar sonra ünlü astronom William Herschel’in oğlu, Alexander Herschel
tarafından dünya dışı minerallerden Middlesborough aerolitinin iç kısımlarından elde
edilen tanecik ve tozların kızgın bir ütüyle ısıtıldıkları zaman sarıya yakın beyaz
renkte bir ışıma yaptıkları gözlenmiştir [29].
       Literatürde ilk defa “Termolüminesans” ismini kullananlar, Widemann ve
Schmidt’tir [30]. Widemann ve Schmidt’in deneyleriyle daha önceden yapılan TL
gözlemlerinin farkı; TL’ i laboratuar ortamında elektron demetiyle sağlamış
olmalarıdır.   Bu tür lüminesans yapay lüminesans olarak da bilinir.            Doğal
radyoaktivite ile uyarılan lüminesansa ise doğal lüminesans denir. Widemann ve
Schmidt,   geniş   bir fosfor grubu        üzerinde   çalıştılar.   Doğal   örneklerin
termolüminesansını laboratuar ortamında çalışarak ilk yayınlayan bilim insanları ise
Trowbridge ve Burbank’tir [31]. Bu bilim insanları doğal TL’i floritten önce ısıtıp,
sonra da X ışınlarına maruz bırakarak elde etmişlerdir.
       19. yüzyılın sonlarında, fosforesans ve radyasyon arasındaki bağlantı geniş
kapsamda incelemelere konu olmuştur [32]. Radyasyon nedenli TL araştırmaları,
Marie Curie’nin doktora tezini yayınlamasıyla artış kazanmıştır [33].           Curie,
deneylerinde florit gibi bazı maddelerin ısıtıldıkları zaman termolüminesans özellik
kazandıklarını, ışımalarının bir süre sonra söndüğünü, fakat tekrar ısıtma ve
radyasyona maruz bırakıldıklarında bu özelliklerini yeniden gösterdiklerini
gözlemlemiştir.
       Lyman’ın bildirdiğine göre [34], TL ile ilgili yayınlanan ilk tam ve eksiksiz
çalışmayı florit üzerinde Morse 1905’te yapmıştır.         1923’te Lind ve Bardwell
radyasyon nedenli TL çalışmasını radyum kullanarak bazı kıymetli taş ve saydam
minerallerle gerçekleştirmişlerdir [35].     Bu çalışmayı, Wick’in 1924’te floritle
yaptığı doğal TL gözlemi takip etmiştir [36]. Daha sonra Wick ve arkadaşları;
seçtikleri doğal mineraller ve sentetik fosforlar üzerinde X ışını ve elektron
demetiyle uyarım sağlayarak TL çalışmaya devam etmişlerdir [37-38].


       2.3. TERMOLÜM NESANS TEOR S


       Termolüminesansın ana prensipleri de diğer tüm lüminesans süreçlerindeki
gibidir, çünkü termolüminesans da lüminesans olgusuna ait geniş ailenin bir üyesidir.



                                           12
Bu nedenle termolüminesanstan bahsedileceği zaman, önce lüminesansın ana
karakteristiklerini anlatmakla işe başlanmalıdır.
         Fosforesans anlatılırken, dış kaynaktan radyasyon soğurulması ile ışıma
arasında gözlenen gecikmenin elektronların tuzakta harcadığı zamanla ilgili
olduğundan bahsedilmişti. Herhangi bir T sıcaklığında bir tuzakta harcanan ortalama
zaman;
         τ = s −1 exp( E / kT )                                                      (2.1)
şeklindeki Arhenius denklemi ile verilir. Burada E aktivasyon enerjisi ya da tuzak
derinliği, s ise frekans faktörü denilen ve sıcaklıkla değişen bir sabittir. (2.1)
denkleminden         faydalanarak,     yük   taşıyıcılarının   tuzaklamanın   gerçekleştiği
seviyelerden ısısal bir süreç yardımıyla ayrılma olasılığı;
             p = 1 / τ = s exp(− E / kT )                                            (2.2)
ile verilir [39].       Burada p birim zamandaki olasılık k ise 8.61 × 10-5 eV/K
değerindeki Boltzman sabitidir. Yük taşıyıcıları (elektron ya da deşikler) tuzaklardan
ısı yardımıyla iletim bandına ya da valans bandına geçerler. Bu durum lüminesans
şiddetini artırır.     Zamana bağlı olarak değişen lüminesans şiddeti, deşiklerin ve
elektronların yaptıkları yeniden birleşmelerin sayısına bağlı olarak;
         I t = I 0 exp(− pt )                                                         (2.3)

denklemi ile verilir. Burada I 0 , t = t 0 anındaki başlangıç ışıma şiddeti, p ise yük

taşıyıcılarının valans ya da iletim bandına geçiş olasılığıdır.

         2.3.1. Tuzak ve Yeniden Birleşme Merkezleri

         Katıların enerji-bant teorisiyle, materyallerin TL mekanizmaları açıklanmaya
çalışılır.     deal bir yarı iletken ya da yalıtkan kristalde, elektronların çoğu valans
bandında bulunurlar. Elektronların bulunabileceği en yüksek enerji seviyesi ise,
iletkenlik bandıdır, ve valans bandından yasak enerji aralığı denen bir bantla ayrılır.
Eğer kristalde yapısal kusurlar, veya örgü içinde safsızlık atomları bulunuyorsa
elektronların yasak enerji aralığında tuzaklanıp kalmaları mümkün olabilmektedir.
 ki enerji düzeyli en basit TL modelinde; biri iletkenlik bandının altında ve diğeri de
valans bandının üzerinde olmak üzere iki enerji seviyesi söz konusudur ve bunlar




                                              13
sırasıyla bir elektron tuzağı ve bir yeniden birleşme merkezi olarak davranırlar. Şekil
2.4’te bu model şematik olarak gösterilmiştir.




 Şekil 2.4. Yarı iletken ve yalıtkan kristallerdeki olası elektronik geçişler:
 (a) yonlaşma; (b) ve (e) sırasıyla elektron ve deşik tuzaklama; (c) ve (f) elektron ve deşik
        salıverilmesi; (d) ve (g) dolaylı yeniden birleşme; (h) direk yeniden birleşme;
    elektronlar, içi dolu daireler; deşikler ise içi boş dairelerle sembolize edilmiştir[12].




       Şekil 2.4’teki (a) geçişi; valans elektronunun ev sahibi atomdan iletim
bandına geçebilecek yeterli enerjiyi elde ettiği zaman yapabileceği serbest geçiştir.
Böylece (a) geçişi, iyonlaşma sürecine uyar ve dış bir kaynaktan enerji soğrulmasının
bir sonucudur (radyasyona maruz kalma gibi).             letim bandına geçen her serbest
elektron, valans bandında arkasında bir deşik bırakır. Bu sayede iyonlaşma süreci
serbest elektron-deşik çiftleri oluşturur ve bunlar kusur merkezlerinde konumlanana
dek kristal boyunca serbest olarak hareket ederler. (b) ve (e) geçişi de, sırasıyla
elektron ve deşiklerin kusur merkezlerinde tuzaklanmalarıdır. Konumlanan elektron



                                             14
ve deşikler, tuzaklardan ya termal ya da optiksel uyarılma yoluyla (c) ve (f) geçişi
yapabilirler ve bu durumu takiben kristalde tekrar serbestçe dolaşmaya başlarlar.
        Serbest elektron ve deşiklere açık bir başka pozisyon da, karşıt yüklü bir
serbest taşıyıcı ile birleşmektir. Bunlar; doğrudan yapılan (h) geçişi ile, dolaylı
olarak yapılan ve daha önceden tuzaklanmış bir taşıyıcı ile yeniden birleşme
yapabilecekleri (d) ve (g) geçişleridir. Eğer bu iki yeniden birleşme mekanizmasına
ışık yayınımı da eşlik ediyorsa, yani ışımalı geçiş söz konusuysa, lüminesans
oluşacaktır. Böylece lokalize olmuş enerji düzeyleri tuzak ya da yeniden birleşme
merkezi gibi davranabilirler. Tuzak ya da yeniden birleşme merkezi olduklarına
karar verense, bu enerji düzeylerinin yeniden birleşme ve termal uyarılma
olasılıklarıdır. Örneğin elektron tuzaklama merkezi için, (c) geçişinin olasılığı (d)
geçişinden yüksekse o merkez bir tuzak olarak sınıflandırılır. Tersine, (d) geçişi
olasılığı (c) geçişinden fazlaysa, o enerji düzeyi bir yeniden birleşme merkezidir.
Benzer olarak da, (g) ve (f) geçişlerinin yapıldığı enerji düzeyi bir deşik merkezi gibi
davranır.
        2.3.2. Bir Tuzak Bir Yeniden Birleşme Merkezi Modeli

        En basit TL modelinde, sadece bir tuzak ve bir yeniden birleşme merkezi
olduğu farzedilir. Bu modelin şematik gösterimi Şekil 2.5’te verilmiştir [40].
        Bir tuzak bir yeniden birleşme merkezi modelini ifade eden diferansiyel
denklemler;
                 dn
            •       = nc ( N − n) An − ns exp{− Et / kT }                          (2.4)
                 dt
                 dnc
            •        = ns exp{− ET / kT } − nc (n + nc ) Ah − nc ( N − n) An      (2.5)
                  dt
            •   I (T ) = nc (n + nc ) Ah                                          (2.6)


        (2.4) denklemi elektron tuzaklarına giren ve çıkan elektronların trafiğini ifade
etmektedir.
        Elektronlar tuzakları termal uyarılma ile terkedebilirler ve bu durum
matematiksel olarak [ ns exp(− Et / kT ) ] terimiyle ifade edilir.
        Elektronlar ayrıca tuzaklarda yeniden tuzaklanabilirler ve bu durum
[ nc ( N − n) An ] denklemiyle ifade edilir.



                                               15
       (2.5) denklemi iletim bandına giren ve çıkan elektronların trafiğini ifade
etmektedir.
        letim bandındaki elektronlar yeniden birleşme merkezinde tuzaklanabilirler.
Bu durum ise matematiksel olarak [ nc (n + nc ) Ah ] denklemiyle ifade edilir.

       Burada (n + nc ) niceliği, sistemdeki dolu tuzakların toplam konsantrasyonunu
belirtmektedir.




       Yük korunumundan dolayı, (n + nc ) ayrıca yeniden birleşme merkezindeki
dolu deşiklerin toplam konsantrasyonuna da eşit olmaktadır.




                                          16
       (2.6) denklemi ise, termolüminesans ölçümü boyunca açığa çıkan ışık
miktarıyla orantılı olan TL ışımasını ifade etmektedir.
       Ne yazık ki, bu diferansiyel denklemler herhangi bir                kapalı formda
çözülemezler ve sayısal olarak saptanmaları gerekmektedir.
       Bir tuzak bir merkez modelini kullanarak tam bir sonuca ulaşmak için
aşağıdaki yaklaşımlar dikkate alınmalıdır:
                                 dnc    dn
           •    n << nc ve           <<    olduğu varsayılmalı yani sanki denge (QE)
                                  dt    dt
kabulü gözönünde bulundurulmalıdır.
           •   Yeniden tuzaklanma olasılığı ile yeniden birleşme olasılığının
               neredeyse eşit olduğu farzedilmelidir.
       Bu yaklaşımlar ışığında birinci derece kinetikler için yazılan basit diferansiyel
denklemlere ulaşılmaktadır. Yine aynı model kullanılarak ve aşağıda yazılan;
                                dnc    dn
           •   n << nc ve           <<            (QE kabulü)
                                 dt    dt
           •   Yeniden birleşme olasılığına oranla çok daha baskın durumda olan
               yeniden tuzaklanma olasılığı
           •   Birbirine oldukça yakın değerde olan yeniden birleşme merkezine ait
               yakalama katsayısı ve yeniden tuzaklama merkezine ait yakalama
               katsayısı ( Ah ≈ An ).
yaklaşımları gözönüne alınarak ise ikinci derece kinetikler için yazılabilen
diferansiyel denklemlere ulaşılmaktadır.
       2.3.3. Birinci Derece Kinetik

       Termolüminesans teorisi ilk olarak Randall ve Wilkins tarafından 1945’te
önerilmiştir [9]. Bu modele göre; n bir tuzak, m ise birleşme merkezini göstermek
üzere; birim hacimde n0 tane tuzaklanmış elektron olduğu düşünülürse, en az aynı
miktarda da deşik, deşik merkezlerinde tuzaklanır.          Verilen bir T sıcaklığında,
tuzaklardaki elektronların serbest bırakılması olasılığı;
        p = s exp(− Et / kT )                                                      (2.7)
ile verilir. Burada;
        Et : tuzak derinliği ya da aktivasyon enerjisidir (eV biriminde)



                                             17
          s : elektronun salınım frekansı ile ilgili bir sabittir ( 1/ s biriminde).
          Kristalde n tane tuzaklanmış elektron varsa, birim zamanda                      ve birim
hacimde TL sürecinde yayımlanan fotonların toplam sayısı;
                                              dn
          I ( t ) = s n exp{− Et / kT } = -      = p .n                                       (2.8)
                                              dt
ile verilir. (2.8) denkleminden yararlanarak yapılan bazı işlemler sonucunda (aynı
zamanda       T = T0 + βt şeklinde       bir    sıcaklık         fonksiyonu    gözönüne   alınarak)
tuzaklanmış elektron sayısı;
                          t                    
          n(t ) = n0 exp  − s ∫ exp{− Et / kT } dt                                         (2.9)
                          t0
                                               
                                                
olarak elde edilir. (2.9) denklemi (2.8) denkleminde yerine yazılırsa;
                                                            T
                                                       s
          I ( T )= s . n0 .exp{ − Et / kT } exp[-(         ) ∫ exp{- E t/ k T }d T ]        (2.10)
                                                     β      T0


denklemi elde edilir. β , ısıtma artışı parametresi olup °C/s birimindedir.
           (2.10) denklemi, Randall ve Wilkins’ in 1945’ te birinci derece kinetik
denklemi olarak literatüre kazandırdığı ve sadece, yeniden tuzaklanmanın olmadığı
durumda yazılabilen denklemdir [9].              (2.10) denklemindeki ikinci eksponansiyel
ifade sıcaklığın artışına bağlı olarak 1’e yaklaşır ve bu durum TL şiddetinin
artmasına neden olur. Sözkonusu artış kor tepesinin maksimum sıcaklığı olan Tm ’e
kadar devam eder. Bu sıcaklıktan itibaren, (2.10) denklemindeki ikinci eksponansiyel
ifadesinin 0’a yaklaşmasına paralel olarak                       TL şiddeti de azalmaya başlar.
T = Tm ’de dI TL / dt = 0 olur ve buradan;

          βEt /(kTm 2 ) = s exp{− Et / kTm }                                                (2.11)

denklemine ulaşılır. (2.11) denkleminden anlaşılabileceği gibi, Tm kesinlikle n0 ’dan
bağımsızdır. Verilen doza bağlı olarak değişim göstermesi nedeniyle TL dozimetride
en büyük öneme sahip olan parametre de n0 ’dır. Bu ifadenin düzenlenmesiyle elde
edilen;
                             2
          E = kTm ln(skTm / βE )                                                            (2.12)
denkleminden ise E kolaylıkla bulunabilir. Düşük sıcaklıklar için E ;
          I TL = n0 s exp(− E / kT )                                                        (2.13)



                                                  18
denklemi yardımıyla s ’nin bilinmesine gerek duyulmadan bulunabilir. Eğrinin bu
düşük sıcaklık bölgesi (2.10) denklemindeki exp{ − Et / kT } kısmına uygun davranır.

lk yükselme metodu kullanılarak, ln( I TL ) ’e karşılık (1/ T ) grafiği çizilir ve grafikten
elde   edilecek   doğrunun     eğimi     ( E / k ) ’ya   eşitlenerek   aktivasyon   enerjisi
hesaplanabilir. (2.12) denkleminden aşağıdaki sonuçları çıkarmak mümkündür:
   •   Tm , ısıtma artışı β ’nın arttırılmasıyla daha yüksek sıcaklıklara kaymaktadır.

   •    β ’nın sabit bir değeri için, E ’nin artması ya da s ’nin azalmasıyla birlikte,
       Tm daha yüksek sıcaklıklara kaymaktadır [41].
       Birinci derece kinetiğe sahip bir eğrinin ana karakteristiği düşük sıcaklık
bölgesindeki dağılımın yüksek sıcaklık bölgesine oranla daha geniş olmasıdır.
Şekil 2.6’dan da anlaşılabileceği gibi, değişen n0 konsantrasyonlarına karşılık Tm ’de
kayma gözlenmez. Birinci ve ikinci derece kinetiklere ait kor eğrilerini birbirinden
ayırt etmekte kullanılan en önemli özellik de budur.




                                            19
Şekil 2.6. Randall-Wilkins (birinci derece kinetik) TL denkleminin;
a) n0 ile değişimi b) Et ile değişimi c) β ile değişimi görülmektedir [39].




                                    20
           2.3.4. kinci Derece Kinetik

           Randall ve Wilkins tarafından birinci derece kinetik denklemi bulunurken
yeniden tuzaklama dikkate alınmamıştır. Garlick ve Gibson ise 1948’de tuzaklardan
kurtulan elektronların yeniden tuzaklanma olasılıklarını da hesaba katarak, yeniden
tuzaklanma ve yeniden birleşmenin hemen hemen eşit değerde gerçekleştiği ikinci
derece kinetiğini önermişlerdir [15]. s' olarak gösterilen (cm3.s-1 biriminde) yeni bir
frekans faktörü belirlemişler ve bu parametreyi;
           s' = s / N                                                                          (2.14)
ile vermişlerdir.              Yeniden tuzaklanma baskın olarak ele alındığından TL ışıma
şiddeti;
                      dn
           I (T ) =      = - n 2. s' exp {- E t/ kT }                                          (2.15)
                      dt
ile verilir. (2.15) denkleminin sabit sıcaklıkta integrali alınır ve elde edilen ;
           n = n0 [1+ s' n0 t exp{-E t / kT } ]                                                (2.16)
 denklemi ise ;
                          dn
           I (T ) = -                                                                          (2.17)
                          dt
denkleminde yerine yazılırsa;
                                                                                          −2
                           2
                                                                  T                  
           I (T ) = n0 . s' .exp{- E / kT } × 1 + (n0 s ' / β ) × ∫ exp(− E / kT )dT         (2.18)
                                              
                                                                  T0                 
                                                                                      
denklemine ulaşılır ki bu denklem ikinci derece kinetik ya da Garlick–Gibson
denklemi olarak bilinir. (2.18) denklemi düşük sıcaklıklarda;
                      2
           I TL = n0 s' exp {- Et / kT }                                                       (2.19)
denklemine dönüşür ve buradan da yine ilk yükselme metodu kullanılarak s
bilinmeksizin E saptanabilir.              kinci derece kinetik eğrisi, birinci derece kinetik
eğrisine çok benzemekle birlikte, eğrinin yarı genişliği ikinci derece kinetikte daha
fazladır.      kinci derece kinetiğe sahip bir eğrinin ana özelliği; neredeyse tamamen
simetrik oluşudur. Ayrıca ikinci derece kinetikte; başlangıç tuzaklanmış elektron
konsantrasyonu n0 , birinci derece kinetiğinde olduğu gibi sadece bir çarpımsal sabit

değildir. Bu nedenle n0 ’ın değişimi tüm eğrinin biçimini değiştirir. Şekil 2.7’de

görüldüğü gibi n0 arttıkça Tm azalmaktadır.


                                                    21
Şekil 2.7. Garlick-Gibson ikinci derece kinetik TL denkleminin; a) n0 ile değişimi
b) Et ile değişimi c) β ile değişimi görülmektedir. Şekiller β = 1 °K/s, Et =1eV ve
n0 = n =1 alınarak elde edilen TL şiddeti birim(1) alınarak normalize edilmiştir [39].




                                          22
Bos ve arkadaşları [42] maksimum sıcaklıktaki kaymayı;
                          k
        T1 − T2 ≈ T1T2      Inv                                                          (2.20)
                          E
denklemiyle vermişlerdir. (2.20) denkleminde T1 herhangi bir doz değeri için, T2 ise
bu dozdan v defa daha yüksek bir dozdaki maksimum sıcaklık değerleridir.
        2.3.5. Genel Derece Kinetik

        Birinci ve ikinci derece kinetik denklemleri; bazı özel durumlara özgü
basitleştirici kabuller gözönüne alınarak yazılmıştır. Buna karşın, bu özel durumların
söz konusu olmadığı ve genel derece kinetikleri adı altında incelenen TL süreçleri
için May ve Partridge [43];
                     dn                 E
        I (t ) = −      = n b s ' exp{− }                                                (2.21)
                     dt                kT
ile verdikleri deneysel bir ifade kullanmışlardır. Burada s' ; m 3(b −1) s −1 boyutunda
olup b genel derece parametresi olarak tanımlanır ve kinetik derecenin sayısal
değeridir.     Ayrıca muhakkak tamsayı değer almak zorunda değildir. (2.21)
denkleminin integrasyonuyla b ≠ 1 için TL ışıma şiddeti;
                                                                         − ( b / b −1)
                 s' '     E              s' '
                                               T
                                                    E     
        I (T ) = n0 exp{− } × 1 + (b − 1) ∫ exp{−    }dT                               (2.22)
                β        kT             β T0     kT     
                                                          

                                      ile verilip s-1 birimine sahiptir. Kinetik derece b , 1’e
                               b −1
bulunur. Burada s' ' = s' n0
yaklaştığı zaman (2.22) denklemi Randall-Wilkins birinci derece kinetik denklemine
dönüşür. b = 2 olduğu zaman ise denklem ikinci derece kinetik yada diğer adıyla
Garlick-Gibson denklemine dönüşür.                 s' parametresinin m 3(b −1) s −1 boyutunda
olması, boyutun genel derece parametresi b' ye bağlı olarak değiştiği anlamına gelir,
bu durum ise sürecin fiziksel olarak yorumlanmasını zorlaştırır. Yine de, genel
derece durumu, kinetik parametrenin ara değerler aldığı durumlar için kullanışlıdır.
b → 1 ve b → 2 olduğu ara durumlarda kor eğrisi, sırasıyla birinci ve ikinci derece
kor eğrisi biçimlerini almaktadır [39]. Şekil 2.8’de birinci derece, ikinci derece ve
ara derece kinetik eğrileri karşılaştırılmalı olarak verilmiştir.




                                                 23
                                      Sıcaklık (°K)




Şekil 2.8. Birinci derece kinetik ( b = 1 ), ikinci derece kinetik ( b = 2 ) ve ara derece
kinetikler ( b = 1.3 ve b = 1.6 ) için β = 1 °K/s, Et =1eV ve n0 = n =1 alınarak elde
edilen TL tepelerinin karşılaştırılması. Eğriler birinci derece tepenin TL şiddeti 1
olacak şekilde normalize edilmiştir [39].




                                             24
        2.3.6. Sanki Denge (QE) kabulü

        TL kinetiği denklemleri için oluşturulan kabuller arasında en önemlisidir. QE
kısaltması ile gösterilir ve;
            dnc    dn dm
                <<    ,                                                         (2.23)
             dt    dt   dt
denklemi ile verilir.           Bu kabul basitçe, serbest iletim bandındaki elektron
konsantrasyonunun yarı durgun olduğunu söyler.
        Eğer başlangıç serbest taşıyıcı konsantrasyonu küçükse, serbest yük termal
uyarılma boyunca asla iletim bandında toplanmaz. QE kabulü altında;
            dn   dm
        -      ≅    = I TL                                                      (2.24)
            dt   dt
denklemi yazılabilir. Bu durumda TL şiddeti;
                       n.s. exp{− Et / kT }
        I TL =                                                                  (2.25)
                    [( N − n)σ n + mσ mn )]
şeklinde verilen ya da;
                                              ( N − n)σ n
        I TL = ns exp {- Et / kT } [1-                       ]                  (2.26)
                                         ( N − n)σ n + mσ mn
olarak ifade edilen ve “Genel Bir Tuzak (GOT) ” denklemi olarak isimlendirilir.
(2.26) denkleminde verilen parametreler ise;
        σ    mn   : serbest yük taşıyıcılarının yeniden birleşme tesir kesiti
        σ n : serbest yük taşıyıcılarının yeniden yakalama tesir kesiti
        N : birim hacimdeki tuzak sayısı
olarak verilir.
        2.3.7. Çoklu Tuzaklama ve Yeniden Birleşme

        Birincil TL özelliklerini tanımlayan ifadelerden gelişmiş 1 Tuzak-1 Merkez
basit modeline dayanır.
        TL tepeleri tuzaklanmış yük konsantrasyonuna, ısıtma oranına ve tuzak
derinliğine bağlıdır.
        Gerçek maddeler için sadece 1 tuzak-1 merkez olduğu iddia edilemez. Bu
modelin bir sonucu n = m olmasıdır.
        n : Tuzaklanmış elektron konsantrasyonu




                                                25
           m : Tuzaklanmış deşik konsantrasyonu
           Bir çok sıcaklıkta TL sinyali okunurken tuzaklanmış elektron nüfusunu
alıkoyan derin tuzaklar vardır. Bunun sonucu n ≠ m dir. Bu durumda yük nötralliği
ifadesi;
            n + h =m                                                                                 (2.27)
şeklinde yazılabilir.
           h : derin tuzaklarda tuzaklanan elektron konsantrasyonu
           Derin tuzaklar ısısal olarak “bağlantısız” diye adlandırılır. Bu durumda oran
denklemleri ek bir terim içerir.
           dh
              = (H − h)v σ            h                                                              (2.28)
           dt
           (2.28) denkleminin bir sonucu olarak;
           dnc dm dn dh
               =   -  −                                                                              (2.29)
            dt   dt dt dt
yazılabilir.
           σ h : derin tuzakların yakalama tesir kesiti

           σ   mn     : yeniden birleşme tesir kesiti
           H : toplam termal bağlantısız tuzak sayısı
           h ≈ H özel durumunda dh / dt ≈0 ve Kelly ve Braunlich’i [44] takip ederek,
“Genel Bir Tuzak” denklemi iki tuzak durumu için;


                      n s exp{− Et / kT }(n + h)σ mn
           I TL   =                                                                                  (2.30)
                       [( N − n)σ n + (n + h)σ mn ]


şeklinde verilir. (2.30) denklemi;
           ( N − n) σ       n   << ( n + h ) σ   mn   sınırlamasıyla birinci derece (Randall-Wilkins)
TL denklemine dönüşür.
           ( N − n ) σ n >> ( n + h ) σ          mn   ve n << N olduğu sürece; ve σ   mn   =σ   n   şartıyla
birlikte ise (2.30) denklemi;


                       ns exp{− Et / kT }(n + h)
           I TL =                                                                                    (2.31)
                              ( N + h)



                                                          26
denklemine dönüşür. (2.30) denklemi;
           I TL = s' n(n + h) exp {- E t/ k T }                                              (2.32)
formunda da yazılabilir.
           ( s' = s σ   mn   /N σ    n       veya     s' = s /( N + h ) ile verilir. (2.32) denklemi
düzenlenirse;
             I TL = s' nh exp{- E t / kT }+ s' n 2exp {− Et / kT }                           (2.33)
denklemi elde edilir. Chen tarafından da belirtildiği gibi, (2.33) denklemi birinci ve
ikinci derece kinetiklerin bir karışımı olmaktadır.
           (2.33) denklemi; h << n ise ikinci derece kinetik, h >> n ise birinci derece
kinetik formuna dönüşmektedir.                      Bu nedenle Chen tarafından “karışık dereceli”
olarak tanımlanmıştır [45].
           (2.33) denkleminin çözümü ;


                                 T
           s' h 2α exp{(hs' / β ) ∫ exp( Et / kθ )dθ } exp{Et / kT }
I TL = =                                                                                     (2.34)
                                 T0
                                         T
                   [exp{(hs ' / β ) ∫ exp{− Et / kθ } − α ]    2

                                      T0


olmaktadır.
           α = n0 /(n0 + h) olarak tanımlanmak üzere; (2.34) denkleminin biçimi α → 0
iken Randall Wilkins (birinci derece kinetik),                     α =1 iken Garlick Gibson(ikinci
derece kinetik) denklemine özdeştir. h ve n ise;
           h : derin tuzaklarda tuzaklanmış elektron konsantrasyonu,
           n : tuzaklanmış elektron konsantrasyonu olarak bilinmektedir.
           2.3.8. Etkileşimli Kinetik

           Çok sayıda tuzak ve yeniden birleşme merkezinden oluşmuş bir sistemdeki
serbest elektronların iletim bandına giriş ve çıkışı ile ilgili oran denklemlerinin
yazılmak istenmesi durumunda; kesikli elektron tuzakları i =1’den u ’ya kadar, deşik
tuzakları ise j = 1’den v ’ye kadar indislendikten sonra bu denklemlerin bir kümesi;
           dni
               = - − ni si exp{− Eti / kT } + nc ( N i − ni ) Ani                            (2.35)
           dt



                                                        27
        dm j
               = −nc m j Amnj                                                     (2.36)
         dt
        Ani = v nσ ni                            Amnj = v nσ mnj

şeklinde yazılabilir. Serbest elektron konsantrasyonundaki zamanla değişim oranı
ise;
                u                           v             u
        dnc
            = ∑ ni si exp{Eti / kT } − nc [∑ m j Amnj + ∑ ( N i − ni ) Ani ]      (2.37)
         dt   i =1                         j =1         i =1




denklemiyle verilir. Bu denklemler kümesini analiz etmek için QE varsayımı ile
birlikte Levy’nin [46] daha kompleks durumlar için geliştirdiği Genel Bir Tuzak
(GOT) denklemine eşdeğer;
                      v             mi Amnj
        I TL = ∑ E                                                                (2.38)
                    j =1            R +U
denklemi kullanılır. (2.38) denkleminde kullanılan parametreler ise;
                u
        E=     ∑n s
               i =1
                           i i      exp{− E ti / kT }                             (2.39)



                v
        R=     ∑m
               j =1
                            j   Amnj                                              (2.40)

                u
        U=     ∑ (N
               i =1
                                i   − ni ) Ani                                    (2.41)



olarak verilmektedir. (2.38) denklemi bulunurken, elektron-deşik yeniden birleşme
süreçlerinin ışınımlı olduğu ve TL sinyaline katkıda bulunduğu farzedilmiştir.
       Etkileşimli TL kor eğrileri; düşük başlangıç değerli tuzaklanmış yük
konsantrasyonu için ikinci dereceden kinetik eğrisi gibi, fakat daha çok tuzak
doldurulursa birinci dereceden kinetik gibi görünmektedir.
       Ulaşılan sonuca göre; yeniden birleşme süreci daha baskınsa TL kor eğrisi,
birinci dereceden tepelerin süperpozisyonu olarak verilebilmektedir.           Tersi söz
konusuysa, asıl kor eğrisi biçimi ikinci derece tepelerin süperpozisyonundan biraz
daha farklı olacaktır.




                                                             28
       2.4. Z RKON M NERAL N N ÖZELL KLER


       Zirkon (ZrSiO4), doğada sıkça rastlanan ve termolüminesans (TL) özellik
gösteren   doğal bir mineraldir [47].                    “Zirkon” kelimesi ilk defa 1782 yılında
Werner’in sınıflandırmasında kullanılmıştır [48]. Zirkon, kristal yapısı içerisinde
safsızlık atomları gibi davranan bir çok iyonlarla birlikte uranyum, toryum, hafniyum
ve nadir toprak elementleri içerir. Ancak bunlardan sadece Uranyum ve Toryum
                238        235          232
elementleri (         U,         U ve         Th izotop serisi ) radyoaktiftir [49]. Doğal zirkonlar,
kristal yapıları içerisinde yaklaşık 4000 ppm Uranyum (U) ve 2000 ppm Toryum
(Th) bulundururlar [50].
       Zirkon, içinde bulundurduğu U ve Th sayesinde dış kaynaklı uyarımdan çok
iç kaynaklı uyarılma yoluyla TL özellik gösterir. Bu özelliği sayesinde, yaşa bağlı
lüminesansın çok iyi gözlenebildiği bir malzeme olmaktadır. Bu radyoaktif
elementlerin bozunmaları sonucunda uyarılan elektronlar, elektron tuzaklarını
doldururlar. Tuzaklanmış elektronların sayısı belirlenerek, zirkonun zaman içerisinde
almış olduğu radyasyon miktarının ölçülmesi olanaklıdır.

       Zirkon, silikat minerallerin neosilikat alt grubuna ait bir mineraldir.
Neosilikatlar, yapılarında SiO4 tetrahedrasını özgün bir biçimde içerirler. Zirkonun
kristal sistemi tetragonaldir ve kristal biçimi kısa-uzun prizmatik kristalli, diprimidal
ışınsal lifsi agregatlar ve düzensiz taneler halindedir. Zirkon, çoğunlukla küçük
kapanımlar halinde koyu renkli minerallerin, özellikle biyotitin içinde bulunur.
Kristal yüzeylerine sahip olmayan yuvarlak şekilli tanelerine de özellikle gnays ve
magmatitlerde, yersel olarak da granitlerde rastlanabilir.                   Zirkon; granit, siyenit,
nefelin siyenit gibi magmatik kayaların yaygın olarak bulunan aksesuar
minerallerindendir. Şist ve gnays gibi metamorfik kayalarda da bulunabilir. Sertliği
ve özgül ağırlığı nedeniyle, detritik taneler halinde plaserlerde de rastlanabilir.
Ayırıcı özellikleri; kare prizma kristal formu, kahverengimsi rengi, sertliği ve
yoğunluğudur. ncekesitte daima renksizdir. Yalnız, ağır mineral preparatlarındaki
büyükçe taneleri; kahverenginin tonları, yeşil, gri, sarı, mavi, kızıl yada siyah renkte
görünebilmektedir [5]. Şeffaf ya da renksiz görünen zirkonlar da mevcuttur ve
bunların içindeki uranyum oranı çok düşüktür. Zirkon kristalleri küçük olduğundan
tek optik eksenli ve optik işareti pozitif bir optik şekil elde etmek zor olabilir.


                                                        29
Bilimsel uygulamalarda kullanılabilecek homojenliğe ve yüksek optiksel kaliteye
sahip zirkon parçacıkları elde edilebilmesi için bazı özel teknikler geliştirilmiştir
[3,51].

          Zirkon, radyoaktif parçalanma gösterebilir ve bu durumda metamikt zirkon
oluşur. Diğer tüm doğal etkenlere karşı çok dayanıklıdır. Metamikt zirkon bazı
durumlarda 1000-1450°C arasında bir sıcaklığa kadar ısıtılmak yoluyla kristal hale
getirilebilmektedir. Normal zirkon, soğuk ve derişik HF asitte çözünmez. Buna
karşı, metamikt kristaller bu asitten tam etkilenir. Sıcak ve derişik sülfirik asitten ise,
çok ince zirkon tozu etkilenir.

           Zirkonun özgül ağırlığı 4.6 ile 4.7 gr/cm3 arasında değişmekle birlikte
sertliği ise 7.5’ tir. Kırılma indisi 1.92-2.01 arasındadır.

          Zirkon, Zr+4 ve SiO-4 iyon ve moleküler iyon çiftini içinde barındırır.
Zirkonun kalıbında, birbirine bağlı bir tetrahedral SiO4 iyonu ile polihedral ZrO8
iyonundan oluşan tek bir kristal söz konusudur [52]. Şekil 2.9 ve şekil 2.10’da
zirkon kristalinin iki farklı açıdan bakıldığındaki biçimleri incelenebilir.

          Her bir zirkonyum iyonu üç köşeli ZrO8 dodekahedronunun köşelerine dizili
8 tane oksijen atomunun arasına yerleşmiştir. Zirkon, D 19h (I4 1 /amd) uzay grubuna
                                                        4

ait tetragonal simetridedir.      Her birim hücrede 4 tane ZrSiO4 molekülü vardır.
ZrO8 polihedrası c ekseninde 90°’lik yönelime sahip olarak (herbiri diğerine göre)
ve Zr+4 iyonları birbirinden ayırtedilemez şekilde durmaktadır [2].




                                            30
Şekil 2.9. Zirkon kristal yapısının c ekseni boyunca bakıldığındaki (üstten) görünüşü.
Silika tetrahedra mavi, zirkonyum atomu turuncu renkte ve koyulaşan renkler ise
uzaklık artışını simgelemekte. Zirkonyum atomunu merkez alan polihedron ise
pembe renkle gösterilmiştir [53].




Şekil 2.10. Zirkon kristalinin c eksenine dik olarak bakıldığındaki (yandan)
görünüşü. Silika tetrahedra mavi, zirkonyum atomu turuncu renkte ve koyulaşan
renkler ise uzaklık artışını simgelemektedir. Bu perspektiften silika tetrahedra
hafifçe eğik durmakta fakat yüzeylere tamamen simetriktir. Silisyum atomları ise
yeşil renkte gösterilmiştir [53].




                                         31
       Lüminesans yoluyla yaş tayininde kullanılan diğer bir malzeme ise kuartzdır.
TL özelliği bakımından zirkon ile kuartz arasındaki fark; içinde bulundurduğu U ve
Th sayesinde zirkonun daha çok iç kaynaklı uyarılma yoluyla TL özellik
göstermesine    karşın,   kuartzın   sadece    dış   kaynaklı   uyarımla   TL   özellik
gösterebilmesidir [5]. Bu önemli özelliği zirkonu TL tarihlendirme ortamı olarak
kullanışlı bir hale getirir, çünkü yaşa bağlı lüminesansın oluşumunda içsel radyoaktif
kaynaklar daha baskın özelliktedir. Maddenin zamanla içinde biriktirmiş olduğu doz
miktarına, içsel radyoaktivitenin katkısı dış kaynaklardan alınan miktardan yaklaşık
iki kat daha fazladır.    Bununla birlikte, zirkonun lüminesans ile tarihlendirme
uygulamalarında kullanılması konusu oldukça yavaş bir gelişim seyrine sahiptir.
Bunun sebepleri; zirkonun karmaşık kor eğrisi yapısı, içinde bulundurduğu çok
sayıda farklı kimyasal form ve oda sıcaklığında anormal termal solma göstermesidir.
Zirkon minerali; basit bir kristal yapıya, yüksek termokimyasal dayanıklılığa,
mekanik sertliğe (dayanıma) ve geniş bir safsızlık iyonu çeşitliliğine sahiptir. Doğal
zirkonlarda safsızlık atomlarının sayısı tam olarak bilinmediğinden yük alışveriş
süreçleri de açıkça belli değildir. TL materyallerinin dozimetrik karakterleri TL
ışımasından sorumlu olan tuzaklama-yayınım merkezlerinin kinetik parametrelerinin
niceliklerine bağlıdır.   Değişik zirkon çeşitleri görünüş bakımından çok büyük
farklılıklara sahip olabilmektedir. Şekil 2.11 ve şekil 2.12’de farklı iki doğal zirkon
türü görülebilir.

       2.4.1. Zirkon Mineralinin Bulunduğu Yerler

       Zirkon, dünya üzerinde sıkça bulunan iyonik bir kristaldir. En sık bulunduğu
yerler Avustralya, Hindistan, Ukrayna, Güney Afrika ve Amerika’dır. Fakat Rusya
(Ilmen ve Ural dağları), Kanada (Ontario), Avusturya (Tyrol bölgesi), Sri Lanka,
Norveç, Brezilya (Minas Gerais), Almanya (Eifel dağları), Tayland, Kamboçya ve
Güney Vietnam da zirkon mineralinin bulunduğu yerler arasındadır [7].




                                          32
Şekil.2.11. Isısal davranışa bağlı olarak; doğal zirkonun kristal yapısı içindeki
radyasyondan hasar görmüş bölgeler yok edilerek orjinal mavi rengi yeniden elde
edilebilmektedir [54].




Şekil 2.12. Brezilya kaynaklı (2x2) cm boyutlarındaki kahverengi doğal zirkon
minerali [55].



                                         33
       2.4.2. Zirkon Minerali le lgili Yapılmış Önceki Çalışmalar

       Zirkonla ilgili ilk spektroskopik çalışmalar 1930’lu yıllarda optiksel
tekniklerle (fotolüminesans, Χ ışını lüminesansı, termolüminesans v.b.) yapılmıştır
[56-57].   Doğal zirkon, nadir toprak elementlerinin ve Uranyum ile Toryum’un
yanısıra yük dengesini koruyabilecek diğer başka iyonları da bünyesinde
bulundurmaktadır [58]. Zirkonlarda safsızlık olarak bulunan iyonlar elektron
tuzakları olarak davranırlar. Zirkon kristali içindeki Dy+3 ve Tb+3 (nadir toprak
elementleri), deşik tuzakları ve yeniden birleşme merkezleri olarak davranan
safsızlık bölgeleri oluşturarak lüminesansa katkıda bulunurlar.            Iacconi ve
arkadaşlarının bildirdiğine göre, doğal zirkonun TL kor eğrisinde 2 göze çarpan tepe
mevcut olup bunlar 100°-200°C sıcaklık ve 480-580 nm dalga boyu aralığındaki
disprosyum kaynaklı tepe ile; 200°C’nin üstündeki sıcaklıkta ve 6 tepe şeklinde
görülen ve sırasıyla 375, 416, 488, 545, 585 ve 615 nm dalgaboylarında görülen
terbium kaynaklı tepelerdir [59]. Disprosyum tepelerinin düşük sıcaklıkta ortaya
çıkması, bu iyonun sığ deşik tuzağı gibi davrandığını gösterir.          Terbium kor
tepelerinin ise yüksek sıcaklıkta görülmeleri, bu iyonun mineralde derin deşik tuzağı
rolü oynadığını gösterir [2].

       Literatürde, farklı özelliklerde doğal ve sentetik zirkonların kor eğrisi
yapılarını araştıran bir çok çalışma mevcuttur. Farklı formlardaki zirkonların kor
eğrisi yapıları biçim bakımından bir çok farklılıklar göstermektedir. Bu çalışmaların
çoğunluğu; zirkonun oda sıcaklığı ile 160ºC arasında güçlü bir tepeye; 160ºC ile
400ºC arasında ise 250ºC’de bir maksimuma sahip olan bir çok tepeye sahip geniş ve
karmaşık bir kor eğrisi yapısı gösterdiğini bulgulamıştır. Bu tepeler sırasıyla düşük
sıcaklık tepeleri (LTP) ve yüksek sıcaklık tepeleri (HTP) olarak isimlendirilirler.
Zirkonun TL özellikleriyle ilgili birçok çalışma yapılmış olmasına karşın,         kor
eğrilerinin kinetik parametreleri ve zirkonun doza verdiği cevap ve kor tepelerinin
solma davranışı gibi bazı dozimetrik özellikleri henüz detaylı olarak çalışılmamıştır.
        Iacconi ve arkadaşları tarafından doğal zirkonla yapılan bir çalışmada bu
materyalin TL eğrisinin, ikinci derece kinetiğe sahip olduğu düşünülen simetrik bir
kaç tepeye ayrıştırılabileceği gösterilmiştir [59-63]. Bu çalışmada ilk yükselme (IR)
metodu ile hesaplanan E a değerleri 0.97-1.75 eV aralığında bulunmuştur.


                                          34
       Oldukça erken tarihli bir çalışmada Kirsh ve Townsend doğal yeşil zirkonun
kinetik parametrelerini belirlemek için oda sıcaklığından 450ºC’a kadar olan sıcaklık
aralığında kor eğrilerinin analizini yapmışlardır [64-65]. Sonuçta, aktivasyon enerjisi
0.82 eV ile 1.6 eV arasında değişen ve ışıma değerleri sıcaklığa bağlı olarak artış
gösteren 9 tane tepeye ayrıştırılabilen kompleks bir TL kor eğrisi bulgulamışlardır.
Bunların tümü için de pratik olarak kinetik dereceyi b = 2 olarak belirlemişlerdir.
Kor tepelerinin güçlü süperpozisyonuna rağmen, E a ’ların belirlenmesindeki hata
payı yaklaşık m %5 bulunmuştur.
       Sentetik zirkonun TL özelliklerini inceleyen Iacconi ve arkadaşları, 77ºK’de
X ışını ile uyarım sonrası TL kor eğrisinde üç çeşit yayınım bulgulamışlar, bunlardan
ilkinin OH- iyonuna, ikincisinin SiO44- grubuna, üçüncüsünün ise RE+3 iyonlarına ait
yayınımlar olduklarını bildirmişlerdir [4].
       REE+3 ve P katkılı sentetik zirkon kristallerinin termolüminesans ve
radyolüminesans spektrumunu inceleyen Karalı ve arkadaşları; nadir toprak
iyonlarının (Sm+3, Eu+3, Tb+3, Dy+3, Ho+3, Er+3, Tm+3 ) hem tuzaklama hem de
lüminesans süreçlerinde aktif olduklarını ve bundan dolayı TL’in, REE3+ iyonları
içeren kompleks kusur bölgelerinde oluştuğunu bildirmişlerdir [66].
       Zirkonun kristal yapısına radyasyonun verdiği hasarı incelemek amacıyla
moleküler dinamik tekniğini kullanarak bilgisayar benzetimi yapan Trachenko ve
arkadaşları, yüksek ortam sıcaklığının kristal yapı üzerindeki radyasyon hasarını
önemli oranda azalttığını bulgulamışlardır [67].
       Turkin ve arkadaşları tarafından, zirkonun karmaşık sönüm yapısını ve
muhtemel tarihlendirme uygulamalarını belirlemek amacıyla detaylı çalışmalar
yapılmış ve zirkonun TL özelliklerini betimleyecek başarılı bir model kullanılmıştır.
[2,3,5,51], [68-70]. Bu model ile zirkonun TL ile tarihlendirmede kullanılmasını
kolaylaştırmak amaçlanmış; zirkonun TL’i olgusunu kontrol eden süreçler ve ilgili
parametreleri belirleyen sistemin nitel davranışı daha detaylı biçimde anlaşılmaya
çalışılmıştır. Modelde, 1eV civarında bir tepeye sahip sürekli bir dağılım fonksiyonu
kullanılmıştır. Bu çalışmalarda kullanılan parametreler öncekilerden çok farklılık
göstermektedir. Bu nedenle de şimdiye dek bu ve bundan önceki çalışmalar arasında
doğal zirkonun kinetik parametrelerine ait bir fikir birliği sağlanabilmiş değildir.




                                           35
        Laruhin ve arkadaşları, zirkon minerali içindeki paramagnetik kusurları
elektron paramagnetik rezonans (EPR) yöntemiyle incelemişler ve tuzaklarla ilgili
elde edilen sonuçların tarihlendirme çalışmalarına oldukça faydalı bilgiler içerdiğini
bulgulamışlardır [2].
        Van Es ve arkadaşları; zirkon mineralinin TL ile tarihlendirmede kullanılması
durumunda, solma ve kristalin farklı yapıda bölgelere ayrılmış olması gibi iki önemli
sorunla karşı karşıya kalınmasından yola çıkarak, eğer mineral tarihlendirme
deneylerine hazırlama sürecinde uygun hazırlık aşamalarından geçirilirse bu
sorunların büyük oranda azaltılabileceğini göstermişlerdir [51].
        Zirkon mineralinin içerebileceği yüksek orandaki içsel nokta kusurların
radyasyon hasarı etkisi sonucu kristal hacminde meydana getireceği artış Pruneda ve
arkadaşları tarafından bilgisayar programıyla benzetim yapılarak incelenmeye
çalışılmıştır [71].
        Nijerya’daki Jose platosundan elde edilen toz halindeki doğal zirkonların
gamma ışınlarına olan duyarlılığı ve gamma radyasyonun materyalin yapısı
üzerindeki etkisi Siyanbola ve arkadaşları tarafından araştırılmıştır [72].
        Ameland (NL) bölgesinden kıyısal bölge kumundaki zirkon, Turkin ve
arkadaşları tarafından incelenmiştir. Çalışmada, laboratuar şartlarında ve doğal
koşullarda uyarılması durumunda zirkon mineralinin doza gösterdiği duyarlılık
arasında farklar bulunduğu, ancak bu farklılıkların laboratuar ortamında uygun öncül
ısıtma koşulları sağlanması durumunda minimuma indirgenebileceği belirtilmiştir
[73].
        Brezilya’nın Minas Gerais bölgesinden iki doğal zirkon örneğinde gamma
radyasyonu sonrası TL kor tepelerini inceleyen Sullasi ve arkadaşları, TL yayınım
bandında 480 nm ve 580 nm’de iki ayrı yeniden birleşme merkezini işaret eden iki
tepe bulgulamışlar ve her iki örnekte de safsızlık olarak Y, Ce, Fe, U ve Th
elementlerine rastlamışlardır [ 74].




                                           36
        3. MATERYAL VE METOT


        3.1. DENEYDE KULLANILAN MATERYAL


        Bu çalışmada kullanılan doğal zirkon kristali Sri Lanka kaynaklı olup Sussex
Üniversitesi lüminesans laboratuarından temin edilmiştir.        Başta tek parça olan
örnek, deney öncesinde eş yapıda iki parçaya ayrılmıştır.
        Örnekler 5 × 5 mm boyutlarında, iyi optiksel kalitede yüzeye ve 1 mm
kalınlığa sahiptir.


        3.2. UYGULANAN DENEYSEL ŞLEMLER


        Örnekler, her deneyde radyasyona maruz bırakılma sürecinden önce,
450 ± 1°C sıcaklıkta 15 dakika tavlanmış ve sonra oda sıcaklığında soğumaya
bırakılmıştır. Burada amaç, materyalde birikmiş radyasyonu silmektir.
                                                     90
        Örnekler oda sıcaklığında; kalibre edilmiş        Sr / 90Y kaynağından sağlanan
beta ışımasına maruz bırakılmıştır ( ≈ 0.015 Gy/s).            Uyarılan örnekler, TL
sinyallerinin alındığı ve analiz edildiği bir bilgisayara bağlı olan Harshaw QS 3500
tipi bir okuyucu vasıtasıyla N2 (azot) atmosferi içinde okunmuştur [75]. VHR
metodu için yapılan deneyler haricindeki tüm TL kor eğrileri, platin örnek haznesi
1°C/s ısıtma artışında ısıtılarak belirlenmiştir. Bunun sebebi ise, 2°C/s’den daha
büyük ısıtma artışları için örnekle ısıtma elemanı arasında termal bir gecikme söz
konusu olmasıdır. Okuyucu içerisinde, örnek ve fotoçoğaltıcı tüp arasında standart
bir temiz cam filtre yerleştirilmiştir. Bu filtre sadece ≈ 250 nm ile 1000 nm arasında
dalga boyuna sahip ışığın geçişine izin vererek, istenmeyen kızılötesi ışığın içeri
girip ısıtıcı tarafından emilmesini önlemek için kullanılmaktadır. Uyarma ile TL
okuma çalışmaları arasındaki süre daima sabit tutulmuştur (10 dakika). Değişken
ısıtma artışı değerleri (VHR) metodu için ısıtma artışı parametresi β , 1°C/s’den
4°C/s’ye kadar değiştirilmiştir.
        Her deneysel ölçüm sırasında iki örnek okunmuş ve her örnek için okuma
işlemi iki kere tekrarlanmıştır. kinci okuma işleminin örnek ve okuyucu için ardalan
ışınımı olduğu düşünülmüş; ve bu ölçümdeki sonuç ilk ölçüm sonucundan



                                         37
çıkarılmıştır. Analizlerin tümü, bu çıkarma işleminden sonra yapılmıştır. Zirkonun
TL ışımasındaki solmayı değerlendirmek için örnekler önce oda sıcaklığında ≈ 20
Gy civarında radyasyona tabi tutulmuş ve sonrasında karanlık bir ortamda oda
sıcaklığında bekletilmiştir.
       Bu çalışmanın amacı doğal zirkona ait tuzak parametreleri yeniden
belirlemek, doza verilen yanıt (doz duyarlılığı) ve tüm tepelerin kararlığını yeniden
incelemektir.     Deney verilerini aldıktan sonra tuzak parametrelerini belirlemekte
kullanılan metotlar; artan doz (AD), Tm ( E a )- Tstop , değişken ısıtma değerleri (VHR),

tekrarlanan ilk yükselme (RIR), tepe biçimi (PS) ve bilgisayarlı kor eğrisi ayrıştırma
(CGCD) metotlarıdır.
       Bir kor tepesi, eğer diğer tepelerden belirgin bir şekilde ayrılmış durumdaysa,
tuzak parametrelerini; tekrarlanan ilk yükselme (RIR), değişken ısıtma artışı (VHR)
ve tepe biçimi (PS) metotlarıyla belirlemek daha uygundur. Bununla birlikte, doğal
zirkonun kor eğrisi birçok tepenin üst üste gelmesiyle oluşur. Bu tür durumlarda
termal temizleme tekniği ya da bilgisayarla kor eğrisi ayrıştırma (CGCD) metodunu
kullanmak gerekir.      Bunlardan birincisi, kısmi termal tavlama yoluyla tepeleri
birbirinden tek tek izole etmek için kullanılır. Tam bir kor eğrisi analizi yapmak için
ikinci olarak, ayrıştırma metodu (CGCD) kullanılabilir [76].            Kısmi tavlama
tekniğinin asıl zor kısmı, ışıma şiddetinde kayıp olmadan bir tepeyi diğerlerinden
izole etmektir.     CGCD metodunun en önemli avantajı ise ısıtma davranışından
bağımsız olmak üzere, tüm tepelerin kinetik parametrelerini eş zamanlı olarak
belirleyebilmesidir. Fakat bu metot, özellikle kor eğrisi kompleks bir yapıya sahip
olduğunda klasik metotlara göre dezavantajlara sahip olmaktadır.            Elde edilen
sonuçların deneylerle uyumluluğu ve düşük hata payları nedeniyle bunlardan en çok
kullanılanı ise bilgisayarla kor eğrisi ayrıştırma metodudur. Bundan dolayı, doğal
zirkonun kor tepelerinin tümünün dozimetrik karakteri CGCD metodu kullanılarak
incelenmiştir.    Fakat ayrıştırma metodu (CGCD) bu çalışmada; artan doz (AD),
Tm ( E a ) − Tstop , tekrarlanan ilk yükselme (RIR), tepe biçimi (PS) ve değişken ısıtma

artışı değerleri (VHR) metotlarının yanısıra sadece düşük sıcaklık tepelerinin (LTP)
kinetik parametrelerini belirlemekte kullanılmıştır.




                                           38
      3.3. TUZAK PARAMETRELER N BEL RLEME METOTLARI


      Tuzak derinliği Et , kinetik derece b , frekans faktörü s gibi tuzak
parametreleri bir fosforun TL özellikleri üzerinde önemli bir etkiye sahiptir. Bundan
dolayı, bu parametrelerin bilinmeleri TL mekanizmasının anlaşılmasında büyük bir
öneme sahiptir.     Bu parametrelerin belirlenmesi konusunda deneysel bir çok
yaklaşım bulunmaktadır [77-86].
      Tuzak parametrelerinin belirlenmesinde kullanılan çeşitli metotlar olmasına
karşın ilk yükselme metodu dışında hiçbiri kinetik dereceden bağımsız değildir. Bu
metodun kullanılabilmesi için ise, yeniden birleşme kinetiklerinin iyice bilinmesi
gereklidir. Birbirine yakın TL kinetik denklemleri yazılıp çözümleri saptanabilir,
ancak TL analizini anlamlı hale getiren unsurlar kusurlu yapıların iyi bilinmesi ile
birlikte; mobilite (hareketlilik), lüminesans verimliliği, bant yapıları gibi sıcaklığa
bağlılık gösteren ilgili bazı parametrelerin anlaşılır halde olmasıdır.
      Herhangi bir analize başlamadan önce, ele alınan yani üzerinde çalışılan
tepenin, diğer tepelerden düzgün bir şekilde izole edilmesi gerekmektedir.          Bu
izolasyon metodu, temizleme tekniği diye adlandırılır ve birçok araştırmacı
tarafından önerilmiştir [87-88]. Bu teknikle, uygun bir termal yaklaşım seçilerek
çalışılan tepenin sıcaklığından daha düşük sıcaklıktaki tüm tepeler silinebilir [87].
Termal temizleme tekniğinde örnek, kor eğrisindeki ilk tepenin maksimum
sıcaklığının hemen ardı bir sıcaklığa kadar ısıtılır, bu suretle söz konusu tepeden
sorumlu olan yeteri kadar çok tuzak boşaltılmış olur.          Daha sonra örnek hızla
soğutulur, ardından bir sonraki tepenin maksimum sıcaklığına göre daha yüksek bir
sıcaklığa kadar yeniden ısıtılır, ve bu işlem takip eden tepeler için de sırasıyla
tekrarlanır. Fakat birbirine çok yakın olan üstüste gelmiş tepeler için bir önceki
tepenin tam olarak yok edilememesi tehlikesi mevcuttur.           TL kor tepesi ayrıca
yüksek sıcaklık radyasyonu ile, oda sıcaklığında optiksel soldurma ile ya da uygun
bir frekansta fotonlarla uyarım yoluyla izole edilebilir.             TL parametreleri
belirlenirken kullanılan metotlar bir sonraki konu başlığından itibaren detaylı olarak
anlatılmıştır.




                                           39
      3.3.1. Yarı Maksimum Şiddet (Tepe Biçimi) Metodu

      Alandaki genel terminolojide tepe biçimi metotlarından en çok kullanılanı
olup, kinetik parametrelerin kor eğrisinden çıkarılan az sayıda nokta kullanılarak
belirlenmesine dayanır. Genellikle maksimum şiddete karşılık gelen sıcaklık Tm ,

şiddetin yarı değerinde olduğu sıcaklıklar da T1 ve T2 olarak adlandırılırsa ;
        ω = T2 − T1    ,    δ = T2 − Tm   ,    τ = Tm − T1   ,   µg = δ /ω

olarak verilen biçim parametreleri saptanabilir. Ayrıca maksimum TL şiddeti ( I m ),

ısıtma artışı değeri ( β ), yük taşıyıcılarının maximumdaki konsantrasyonu ( nm ) ve
kinetik derece ( b ) biçim parametrelerinden hesaplanabilmektedir.           Chen’ in
bildirdiğine göre [79]; µ g , E t ve s ’deki değişimlerden bağımsızdır ancak b ’nin

değişimine bağlılık gösterir.
      δI m = βnm                                                                 (3.1)
şeklinde verilen ve üçgen kabulü olarak adlandırılan yaklaşımdan yararlanarak
Tmax ’tan sonraki taşıyıcı konsantrasyonu ;
             ∞
       nm = ∫ Idt                                                                (3.2)
             tm


ile ifade edilir. Randall-Wilkins denkleminin en basit hali olan;
        I ( t ) = s n exp{− Et / kT }                                            (3.3)

denklemi Tm için yazılır ve düzenlenirse;

       I m / nm = s exp{− Et / kTm }                                             (3.4)
denklemi elde edilir. Kaynak araştırmaları bölümünde verilen (2.11) denkleminden
yararlanılır ve ayrıca birinci derece TL kinetiğine sahip tepenin maksimum değer
alma durumu için yeniden yazılırsa;
                                2
       I m / n = βEt /(kTm )                                                     (3.5)

denklemi denklemi elde edilebilir. Üçgen şartı yeniden kullanılarak;
       β / δ = β Et /(kTm 2 )                                                    (3.6)
denklemine kolaylıkla ulaşılabilir. (3.6) denkleminden yola çıkarak Luschik, birinci
ve ikinci derece kinetik eğrileri için sırasıyla;




                                              40
                   2
       Et = kTm / δ                                                                (3.7)
                       2
       Et = 2kTm / δ                                                               (3.8)
denklemlerine ulaşmıştır.         Chen üçgen kabulünü sorgulamış ve bu kabulün
doğruluğunu hem birinci hem de ikinci derece kinetikleri için; aktivasyon enerjisi ve
frekans faktörü parametrelerine bakarak geniş bir aralıkta test etmiştir [79].
Luschik’ten farklı olarak;
       δI m = βnm =1                                                              (3.9)
denklemi yerine;
       δI m = βnm = cδ                                                           (3.10)

kabulünü önermiştir. Chen; cδ ’nın, Et ve s ’in değişimlerine karşılık ne ölçüde
sabit kalabildiğine ve bunların belirli bir aralıktaki ortalamaları gözönüne alındığında
cδ ’nın 1’den ne kadar farklı olduğuna bakmıştır. Chen, nümerik hesaplamalarla,

birinci ve ikinci derece kinetikler için cδ değerinin birbirinden çok farklı olmasına

rağmen; s (veya s ' ) ve Et ile değişiminin çok küçük olduğunu doğrulamıştır.

Hesaplamalar sonucu birinci derece kinetiği için cδ =0.976, ikinci derece kinetiği

için ise cδ = 0.85 yaklaşık sabit değerini bulmuştur. Ayrıca ikinci derece kinetiği
için, denklem (3.8)’in 0.85 katsayısıyla çarpılması gerektiğini ve böylece aktivasyon
enerjisinin;
                           2
        Et =1.7 kTm / δ                                                          (3.11)
denkleminden bulunmasını önermiştir.              Ayrıca, birinci derece kinetiği için;
hesaplanan Et değerinin denklem (2.11)’de yerine konulmasıyla s ’in             basitçe
bulunabileceğini öngörmüştür.        lk tepe biçimi metodu Grossweiner tarafından elde
edilmiştir [90].
      3.3.2. Değişken Isıtma Artışı Değerleri Metodu

      Farklı ısıtma artışı değerleri için ölçüm alarak diğer parametreleri sabit tutma
yoluyla aktivasyon enerjisinin belirlenmesi için çeşitli metotlar geliştirilmiştir. Yarı
maksimum şiddet metodunda yazılan (2.11) numaralı denklem farklı bir formda
yazıldığında;
      β = ( sk / Et )Tm 2 exp{− Et / kTm }                                       (3.12)



                                             41
haline gelir. (3.12) denklemini kullanarak ölçüm alınırken, denklemin sol tarafındaki
β ısıtma değerini artırmak, denklemin sağ tarafında da artışa neden olur.
  2
Tm exp{− Et / kTm } değeri, her zaman Tm ’ nin bir fonksiyonu olduğundan, bu

fonksiyondaki artış Tm değerinde de artışa sebep olacaktır. Booth [91] ve Bohun

[92], Et ve s değerinin hesaplanmasında bu kaymalardan faydanmışlardır. β1 ve

β 2 gibi iki farklı ısıtma artışı değeri kullanarak saptanan Tm ve Tm sıcaklıkları
                                                                             1      2



bulunduktan sonra (2.11) denklemi, β1 ve β 2 değerleri için ayrı ayrı yazıp birbirine
bölünür ve düzenlenirse;
        Et = [kTm1 Tm2 /(Tm1 − Tm2 )] ln[(β1 / β 2 )(Tm2 / Tm1 ) 2 ]                        (3.13)
                                                                                        2
denklemi elde edilir.        Ayrıca alınan bir seri sonuç değerleriyle ln ( Tm / β ) ’nin

( 1 / kTm )’e karşılık grafiği çizilirse , elde edilen düz çizginin eğimi Et ’yi verir.

        1/ Tm → 0 kestirimi ile ln( sk / Et ) değerini kullanarak, ayrıca Et eğiminden
de yararlanarak s bulunabilir.                Osada, bu metodu lineer olmayan ısıtma
fonksiyonlarına da genişleten ilk kişidir [93].                        Osada, (2.11) denkleminin
exponansiyel bir ısıtma fonksiyonu için geçerli olduğunu da kanıtlamıştır.
        Et ’yi bu metotla hesaplama yeniden tuzaklanma etkilerine karşı duyarsızdır
ve ilk yükselme metodunda olduğu gibi termal sönümden kaynaklanan
problemlerden etkilenmez.           Bu metotla, 1 o K kesinlik payıyla sıcaklık ölçümü
yapılabildiğinde %5 hata payına sahip Et ölçümü elde edilebilmektedir. Fakat buna
rağmen, üstüste gelmiş tepeler söz konusu olduğunda; temizleme tekniğinin
başarısına bağlı olarak, Tm sıcaklığı farkedilir derecede değiştiğinden güvenilir
sonuçlar elde edilememektedir.
        Chen ve Winer, genel derece kinetiğini hesaba katarak;
         βE                       2kTm         E
              2
                  = s 1 + (b − 1)       exp(− kT )                                        (3.14)
        kTm                        E            m

                                                            2
denklemini önermişlerdir [94].            Çizilen ln(Tm / β ) ’ya karşılık (1/ Tm ) grafiğinin

eğiminden Et ’nin hesaplanabileceğini belirtmişlerdir. Aktivasyon enerjisini bulmak
için (3.14) denklemini kullanmanın dezavantajı ise b ’nin önceden bilinmesinin




                                                  42
gerekmesidir.        1994’te Kitis, tuzak parametrelerinin bu metotla hesaplanan
değerlerinin β ’nın artışına bağlı olarak azaldığını gözlemlemiştir [95].
       VHR         metodundan        faydalanarak      kinetik   parametreler      hesaplanırken
karşılaşılan önemli bir zorluk da, ısıtma elemanı ile kullanılan TL örneği arasında
termal bir gecikme olması durumudur ki, bu zorluğu ortadan kaldırmak için Kitis ve
Tuyn tarafından basit bir yöntem önerilmiştir [96]. Bu metot teorik bir β değeri
yerine, termal gecikme hesaba katıldıktan sonra bulunan gerçek ısıtma artışı değeri
                                              2
( β eff ) hesaplandıktan      sonra     ln ( Tm / β ) ’nin   ( 1 / kTm )’e   karşılık   grafiğinin

çizilmesini gerektirir.       Kor tepenin termal gecikme olması durumunda ölçülen
maksimum sıcaklığı Tg , termal gecikmenin olmadığı durumdaki gerçek maksimum

sıcaklığı ise Tm olarak tanımlanırsa, termal gecikme;

        ∆T = Tg − Tm                                                                       (3.15)

denklemi ile bulunur. Tg ve Tm arasındaki ilişki ise;

        Tg = T0 + βt

        Tm = Tg − ∆T = T0 + β eff t                                                        (3.16)

olarak verilmiştir. Burada β ısıtma elementine, β eff ise örneğe ait ısıtma artışı

değerleridir.       T0 ise başlangıç sıcaklığıdır ( ≈ RT = 293 °K).              Bu denklemler

düzenlenecek olursa β eff ;

                  Tg − T0 − ∆T
        β eff =                  β                                                         (3.17)
                    Tg − T0

bulunur.
       3.3.3. lk Yükselme Metodu

       Bir TL tepenin aktivasyon enerjisi Et ’ yi hesaplamanın en genel ve basit yolu
ilk yükselme metodudur. Ilk yükselme metodu sadece, kor eğrileri iyi tanımlanmış
ve birbirlerinden düzgün bir şekilde izole edilmişse kullanılabilir. Bu metodun
dayandığı temel çerçeve aşağıdaki gibi özetlenebilir:
       Düşük sıcaklıkta bir TL tepenin son kısmında; ilgili tüm durumlar, yani
yeniden birleşme, yeniden tuzaklanma ve etkileşimli durumlar yaklaşık olarak sabit




                                                  43
gibi kabul edilebilir. Bu bölgede zamana bağlı olan TL şiddeti artışı exponansiyel
artışa çok yakın olur. Bu bölge için;
        I (T ) = c exp{− Et / kT }                                                  (3.18)
denklemi yazılabilir. c diğer tüm parametrelere bağlılığı içeren bir sabittir.
(3.18) denklemi, Garlick ve Gibson’ı [15] takip ederek;
        ln( I ) = C1 − Et / kT                                                      (3.19)
şeklinde yazılabilir.      Böylece, eğer ln(I ) ’ya karşılık (1/ T ) grafiği çizilirse, ilk
yükselme bölgesinde eğimi ( − Et / k ) olan bir doğru elde edilir.                Buradan

faydalanarak Et kolayca bulunabilir. Diğer metotlarla karşılaştırılınca, ilk yükselme
metodunun önemli bir avantajı, kor eğrisinin aktivasyon enerjisi belirlenirken, ilk
yükselme bölgesindeki ısıtma artışına değil sadece sıcaklığa bağlılık olmasıdır.
        3.3.4. Bilgisayarla Kor Eğrisi Ayrıştırma Metodu

        TL kor eğrilerinden tuzak parametrelerini belirlemedeki en önemli metottur.
Isısal yaklaşıma bağlı olmaksızın, üst üste gelmiş kor eğrileri için de kullanılabilirliği
bu metodun diğer metotlara göre avantajlı olmasını sağlar.
        Bu çalışmada TL kor eğrilerini analiz etmede kullanılan metotlardan biri de
CGCD programıdır.            Bu program Delft Reaktör Enstitüsü’nde, Hollanda’da
geliştirilmiştir ve kor eğrisinden eşzamanlı olarak 9 kadar kor tepesini
ayrıştırabilmektedir [97]. Programda 2 farklı model kullanılmıştır. lk modelde, kor
eğrisi birinci derece kinetikten yararlanılarak;


                        E        skT 2       E                  kT 
 I (T ) = n0 s exp(−      ) exp (−     exp(− ) × (0.9920 − 1.620 )                (3.20)
                       kT          βE       kT                  Ea 


ifadesiyle verilmektedir. kinci modelde ise genel derece kinetiği için ışıma şiddeti;

                                                                            b
                    E  (b − 1) skT 2       E                  kT  b −1
I (T ) = n0 s exp(− ) 1 +            exp(− ) × (0.9920 − 1.620 )                  (3.21)
                   kT       βE            kT                  Ea 


denklemiyle verilmiştir. Arka plan (fon) katkısı ile birlikte tüm tepelerin toplamı;




                                             44
                    n
        I (T ) = ∑ I i (T ) + a + b exp(T )                                     (3.22)
                   i =1



denklemiyle verilir. (3.22) denkleminde I (T ) , seçilen toplam kor eğrisi; a ise
ardalan ışımasına örnek haznesinin gürültü şeklinde; dozimetrelerinse kızılötesi
ışınım şeklindeki katkısını temsil etmektedir. (3.22) denkleminden başlanarak; en
düşük alana indirgeme prosedürü ve yararlılık şekli (FOM), uygun sonuçlar elde
edilip edilmediğini kontrol etmek için kullanılmıştır. FOM;

                         n
                               N i (T ) − I (T )    n
                                                       ∆N i
        FOM = ∑                                  =∑                             (3.23)
                        i =1           A          i =1  A


denklemi ile verilir. (3.23) denkleminde söz konusu olan terimler;

N i (T ) : i ’ninci deneysel nokta


I i (T ) : i ’ninci noktanın TL şiddeti


A : kor eğrisinin altında kalan alan

       Birden fazla çalışmada bulgulandığı gibi [98-99]; eğer FOM değerleri %0.0
ile %2.5 arasında ise eğri seçme işlemi iyi, %2.5 ile %3.5 arasında ise kabul
edilebilir, %3.5’in üzerinde ise kötüdür. Deneysel olarak bulunan ve seçilen kor
eğrileri arasındaki uzlaşmayı göstermek için çizilecek grafiğin denklemi ise;

                    N i (T ) − I i (T )
        X (T ) =                                                                (3.24)
                                I i (T )


şeklinde verilmektedir.
       3.3.5. Artan Doz Metodu

       Bu metodun deneysel uygulamasında, materyale farklı doz değerlerinde
radyasyon verilerek doza olan duyarlılığı belirlenmeye çalışılır.         Farklı doz
değerlerinin kor tepelerinin pozisyonları üzerindeki etkisini araştırmak için
uygulanır.    Tepelerin maksimum sıcaklıklarında farklı doz değerlerine karşılık



                                                        45
kayma olup olmadığına bakılır. Ayrıca bu metot, birinci dereceden tepeler için
sınama niteliği taşımaktadır.
       3.3.6. Tm (Ea)-Ts Metodu

       Daha önce tuzak parametrelerini belirlemekte kullanılan metotlar adlı
bölümde bahsedildiği gibi, termal temizleme metodunun dezavantajı; çok sayıda
tepenin üstüste gelmesi durumunda aktivasyon enerjilerini belirlemedeki hata
payının yüksek olmasıdır.       Bu nedenle, McKeever tarafından [100] “ Tm - Tstop ”

adında bir metot geliştirilmiştir. Buna göre, önceden radyasyona tabi tutulmuş örnek
belirli bir lineer ısıtma artışında Tstop sıcaklığına kadar ısıtılır. Daha sonra, hızla oda

sıcaklığına kadar soğutulur, ve sıcaklık bir kaç derece artırılacak şekilde yeniden
ısıtılır. Bu süreç bir çok defa tekrarlanarak her seferinde elde edilen kor eğrisinin
maksimum sıcaklığı kaydedilir.         Çizilen Tm ’e karşılık Tstop grafiği merdiven

biçimine sahip bir kor eğrisi yapısı gösterir. Eğrideki her düz bölge tek bir tepenin
varlığına işaret eder. Bununla birlikte, Tm - Tstop tekniği yalnızca belirgin tepeleri

ortaya çıkarır, daha küçük tepeler ise gizli kalır. McKeever bu tekniğin kararlılığının
yaklaşık 5°C civarında olduğunu bildirmiştir [100].




                                            46
       4. BULGULAR VE TARTIŞMA


       Yayınlanan önceki çalışmalar, E a ve s ’in belirlenmesinin; b ’nin ve kor
tepelerinin sayısının önceden bilinmesine bağlı olduğunu göstermiştir [101-102]. Bu
nedenle, doğal zirkonun kor eğrisi yapısındaki tüm kor tepelerinin kinetik
derecelerinin belirlenmesi için önce artan doz (AD) metodundan yararlanılmıştır.
       Örnekler, tepe pozisyonlarının doza bağlılığını incelemek amacıyla, 0.015 Gy
ile ≈ 10 kGy arasında farklı doz değerlerinde radyasyona tabi tutulmuştur.         Bu
yöntem, birinci derece kinetikler için basit bir sınamadır. Farklı doz değerlerinde
uyarmadan sonra elde edilen kor eğrilerinden seçilen bazıları Şekil 4.1’de
gösterilmiştir.
        TL teorisinde kor tepelerinin tepe sıcaklıklarının b = 1 için yalnızca ısıtma
artışı ile değişmesi beklenir [39]. Bundan dolayı; deneylerde sabit bir ısıtma artışı
değeri için tepe maksimumu diğer parametrelerden etkilenmemeliydi ve deneysel
belirsizliklerin sınırı içerisinde teoriye uygun biçimde sabit kalmalıydı. Bununla
birlikte, b ≠ 1 olduğunda ve tuzak doyum noktalarının altında { n0 (tuzaklanmış

elekron konsantrasyonu) < N t (tuzakların konsantrasyonu)}, tepe sıcaklıkları artan
dozla birlikte düşük sıcaklık bölgesine doğru kayar.
        Deneysel gözlemler açıkça gösterdi ki; doğal zirkonun kor eğrilerinin
biçimlerinde artan doza bağlı olarak önemli değişiklikler saptanmamıştır (Şekil 4.1).
Doğal zirkonun kor eğrisinde, 255°C civarındaki tepe hariç tüm tepelerin
sıcaklıklarının konumlarındaki deneysel hata, tüm dozlar için ± 3 °C aralığı
içindedir. Fakat Şekil 4.1’den de görülebileceği gibi; teorik beklentinin tersine,
255°C’de gözlenen tepenin sıcaklığı artan dozla birlikte devamlı olarak yüksek
sıcaklık bölgesine kaymıştır.     Bu sonuç, doğal zirkonun oda sıcaklığı ile 400°C
arasındaki kor eğrisindeki      tüm tepelerin birinci derece kinetiğe sahip olması
gerektiğini gösterir. Bununla birlikte; artan doza bağlı olarak, doğal zirkonun kor
eğrisindeki tüm tepelerin sıcaklığında düşük sıcaklık bölgesine doğru bir kayma söz
konusu olmamıştır. Daha sonra değinileceği üzere, bilgisayarlı kor eğrisi ayrıştırma
(CGCD) ve tepe biçimi (PS) metotları tepe 2’nin genel derece kinetiğine sahip
olduğunu göstermiştir.




                                         47
                                                                       50     x         1 0 sec
                             2 ,0 x 1 0
                                          7
                                                                       15     x         1 m in
                                                                        7     x         3 m in
                                                                        1     x         3 0 m in


                                          7
                             1 ,5 x 1 0
         TL Siddeti (k.b.)




                                          7
                             1 ,0 x 1 0




                                          6
                             5 ,0 x 1 0




                                   0 ,0
                                              1   hr
                             2 ,5 x 1 0
                                          8   2   hr
                                              4   hr
                                              8   hr
                                          8
                             2 ,0 x 1 0
       TL Siddeti (k.b.)




                                          8
                             1 ,5 x 1 0



                                          8
                             1 ,0 x 1 0



                                          7
                             5 ,0 x 1 0



                                   0 ,0
                                              100             200                 300              400
                                                                       o
                                                        S IC A K L IK ( C )




Şekil 4.1. Doğal zirkonun çeşitli radyasyon dozları uygulandıktan sonra
ölçülen kor eğrileri ( β = 1 °C/s).




                                                       48
       Doğal zirkonun kor eğrilerine ait tepelerin sayısını, tepe sıcaklıklarını ve ilgili
kinetik parametreleri daha iyi belirlemek için; 40°C’den 390°C’ye kadar olan bölge
için tekrarlanan ilk yükselme metoduna (RIR) başvurulmuştur. TL tepelerinin güçlü
süperpozisyonu; RIR metodunu, tepelerin sayısı ve konumlarının belirlenmesi için en
uygun metot haline getirmektedir.       Tm ( E a )- Tstop tekniği kullanılarak elde edilen

verilerle çizdirilen Tm ’e karşılık Tstop grafikleri, basamaklı bir eğri yapısı gösterirler

ve her yatay bölge ayrı bir tepenin yaklaşık konumunu işaret etmektedir. Bu yatay
bölgelerin sonunda görülen Tm ’deki artış, TL kinetiklerinin 1’den yüksek bir
dereceye sahip olduğunu belirtir. Birinci derece kinetiğe sahip tepeler, bir sonraki
yatay bölgeye doğru ani bir artış gösterirler. Bununla birlikte, birçok tepenin üst üste
gelmesi durumunda; bahsedilen bu ani artış hafifçe düzleşmiş olabilir. Bu çalışmada
Tm ( E a )- Tstop tekniği, aynı tavlama ve uyarılma süreçleri kullanılarak farklı Tstop

değerlerinde birçok defa tekrarlanmış ve her 10º C içinde iki ölçüm alınmıştır.
Ölçümler esnasında 1ºC/s’lik ısıtma artışı kullanıldı ve doz değeri ≈ 10 Gy civarında
sabit tutulmuştur. Tm - Tstop prosedüründen sonra elde edilen TL kor eğrilerinden

seçilen bazıları Şekil 4.2’de gösterilmiştir. Şekil 4.2’den görüleceği gibi, doğal
zirkonun kor eğrisi yapısındaki düşük sıcaklık bölgesinin (LTP) tepe sıcaklığı ve
yüksek sıcaklık bölgesinde (HTP) açıkça görülen kor tepeleri; artan Tstop değeriyle

birlikte, birbirini izleyen her termal temizleme sürecinde sürekli olarak daha yüksek
sıcaklık bölgesine doğru kayma göstermiştir.
       LTP bölgesi için çizdirilen Tm ’e karşılık Tstop grafiği Şekil 4.3-(a)’da

gösterilmiştir. Şekil 4.3-(a) ve (b)’den görüleceği gibi; Tstop 40º C ile 90ºC arasında

iken Tm’ deki artış oldukça yavaş ilerlerken, Tstop 90ºC ile 130ºC arasında iken Tm

hızla artmaktadır. Şekil 4.3-(b)’de ise LTP bölgesi için farklı Tstop sıcaklıklarında

kaydedilen maksimum TL ışıma şiddetlerine ait grafik incelenebilir.




                                            49
                                                                 o
                                                           40 C
                                                              o
                                                           66 C
                                             6
                            2 ,0 x 1 0                        o
                                                           90 C
                                                                o
                                                           100 C
                                                                o
                                                           110 C
                                                                o
                                                           116 C
                                             6                  o
                            1 ,5 x 1 0                     126 C
      TL Siddeti ( k.b.)
                                                                o
                                                           130 C



                                             6
                            1 ,0 x 1 0




                                             5
                            5 ,0 x 1 0




                                         0 ,0
                                                      40    60              80        100         120     140
                                                                                              o
                                                                             S i c a k li k ( C )




                                                 6                   o
                                    3 ,0 x 1 0             170         C
                                                                     o
                                                           230         C
                                                                     o
                                                           250         C
                                                 6                   o
                                    2 ,5 x 1 0             270         C
                                                                     o
                                                           290         C
                                                                     o
                                                           310         C
                                                 6                   o
                                    2 ,0 x 1 0             330         C
                TL Siddeti (k.b.)




                                                                     o
                                                           350         C
                                                                     o
                                                           370         C
                                                 6
                                    1 ,5 x 1 0


                                                 6
                                    1 ,0 x 1 0


                                                 5
                                    5 ,0 x 1 0



                                          0 ,0
                                                     150    200              250         300            350     400
                                                                                          o
                                                                           S i c a k li k ( C )


Şekil 4.2. Doğal zirkon için farklı Tstop sıcaklıklarından sonra elde edilen kor
eğrilerinden seçilmiş bazıları ( β = 1 °C/s). (Doz değerleri sürekli olarak ≈ 10 Gy
alınmıştır).




                                                                                 50
                                             130

                                                        (a )




                                             125



                  Pik Sicakligi ( T ) ( C)
                  o

                                  m



                                             120




                                             115



                                                   40          60    80              100   120
                                                                            o
                                                                    T s to p ( C )




                                                                                             (b )


                 2000000




                 1500000
     Im (k.b.)




                 1000000




                  500000



                                                   40          60    80              100   120
                                                                                o
                                                                     T stop ( C )




Şekil 4.3. a) Doğal zirkonun kor eğrilerinden LTP bölgesinin Tm - Tstop grafiği.
b) LTP bölgesi için farklı Tstop sıcaklıklarında kaydedilen maksimum TL ışıma
şiddetlerine ait grafik.




                                                                                     51
        Doğal zirkon için planlanan bekletme periyotlarının sonunda kaydedilen TL
kor eğrileri Şekil 4.4’te verilmiştir. Şekilden de görüleceği gibi; LTP bölgesindeki
tepelerin ( P1 ve P2) TL şiddetleri ve bu tepelerin altında kalan alanlar hızla
azalmaktayken HTP bölgesindeki (P4, P5, P6 ve P7) tepeler, RT’deki bekleme
periyotlarından önemli oranda etkilenmemişlerdir. Şekil 4.5’te CGCD metodu ile
elde edilmiş, farklı bekletme periyotlarına karşılık normalize edilmiş TL ışıma
şiddeti grafiği görülmektedir. Grafikteki her veri noktası, aslında dört ayrı okuma
sonucunun ortalamasıdır. Materyal oda sıcaklığında 1 ay bekletildikten sonra, P1 ve
P2 tepeleri kor eğrisinden tamamen silinmiştir. Tepe 3 ve 4’ün toplamı olan TL
şiddetinin RT’de 1 ay bekletildikten sonra orjinal değerinin %80’ine düştüğü; tepe 5,
tepe 6 ve tepe 7’nin toplam ışıma şiddeti değerinin ise aynı bekletme sürecinin
sonunda normal değerinin %5’i kadar azaldığı bulgulanmıştır. Soldurma çalışmaları
boyunca elde edilmiş deneysel kor eğrilerinde görülmüştür ki; LTP bölgesindeki
tepelerin sıcaklıkları, materyalin uyarımdan sonra bekletilme süresi arttıkça daha
yüksek sıcaklıklara kaymaktadır (Şekil 4.4). Benzer kayma, LTP bölgesinin yüksek
ve düşük yarı maksimum sıcaklıkları için de ( T1 ve T2 ) gözlenmiş; fakat T1’in
eğimindeki artış, T2’nin eğimindeki artıştan her zaman daha hızlı görünmektedir
(Şekil 4.6.).   Bu durum, doğal zirkonun LTP bölgesi için yarı maksimumdaki
genişliğin ( ω = T2 − T1 ) sabit olmadığını, fakat Tstop ile birlikte azaldığını gösterir.

                                                               δ T2 − Tm
Bundan dolayı, LTP bölgesi için geometrik faktörün ( µ g =      =        ) hesaplanan
                                                               ω T2 − T1
değerlerinin artan Tstop ile birlikte daima 0.38 ± 0.01 ile 0.47 ± 0.01 aralığında artış

gösterdiği gözlenmiştir. Fakat, değişim 70ºC ve 95ºC aralığında daha fazla olmuştur
(Şekil 4.6.).




                                           52
                                             6
                                      7x10
                                                 (a )                                   S o lm a yo k
                                                                                         2 .5 s aa t so lm a
                                             6
                                      6x10                                               1 6 s aa t so lm a
                                                                                         1 g ü n so lm a
                                                                                         2 g ü n so lm a
                                             6
                  TL Siddeti (k.b.)   5x10


                                             6
                                      4x10


                                             6
                                      3x10


                                             6
                                      2x10


                                             6
                                      1x10


                                          0
                                                  50    100   150      200     250      300     350      400
                                                                                o
                                                                    S icak lik ( C )




                                                 (b )                                   S o lm a y o k
                            1 ,0 x 1 0
                                          7
                                                                                        1 gün
                                                                                        1 h a f ta
                                                                                         1 ay
                                          6
                            8 ,0 x 1 0
     TL Siddeti (k.b.)




                                          6
                            6 ,0 x 1 0



                                          6
                            4 ,0 x 1 0



                                          6
                            2 ,0 x 1 0



                                       0 ,0
                                                 50     100   150      200     250      300     350       400
                                                                                    o
                                                                S ic a k lik ( C )




Şekil 4.4. Doğal zirkonun karanlık bir odada ve RT’de ve farklı bekletme
periyotlarından sonra kaydedilen kor eğrilerinden seçilen bazıları.



                                                                               53
                                               1,0



                                               0,8




             Normalize edilen TL Siddeti
                                               0,6



                                               0,4

                                                                                                 Pik 1+2
                                                                                                 Pik 3+4
                                               0,2
                                                                                                 Pik 5
                                                                                                 Pik 6+7

                                               0,0
                                                     0         5        10        15        20    25        30
                                                                        Bekletme Süresi (gün)



Şekil 4.5. Doğal zirkonun ayrıştırılmış kor tepelerinin karanlık bir odada ve RT’deki
solma davranışının değerlendirilmesi.



                                           0,48                                                                  145
                                           0,47                                                                  140
                                                                                                                 135
                                           0,46
                                                                                                                 130
                                           0,45
                       Geometrik Faktör (µg)




                                                                                                                 125
                                           0,44                                                                  120
                                                                                                                      T1, Tm, T2 ( C)
                                                                                                                      o




                                           0,43                                                                  115
                                                                                                                 110
                                           0,42
                                                                                                                 105
                                           0,41                                                                  100
                                           0,40                                                        T1        95
                                                                                                       Tm        90
                                           0,39
                                                                                                       T2        85
                                           0,38
                                                     40   50       60   70   80        90   100 110 120 130
                                                                                       o
                                                                             T stop ( C)



Şekil 4.6. Doğal zirkonun TL kor eğrisinin LTP bölgesine ait Tm , T1 , T2 ve tepe
biçimi faktörü µ g ’nin farklı Tstop sıcaklıklarına karşılık grafiği (yaklaşık doz değeri
10 Gy).



                                                                               54
       Chen tarafından biraz değiştirilmiş tepe biçimi metoduna göre [39], tek bir
tepenin kinetik derecesi b , geometrik faktör µ g yardımıyla bulunabilir ve µ g

kinetik dereceye bağlı olarak sırasıyla 0.42 ile 0.52 arasında değişmektedir. Bu
değer aralığının limitleri ise sırasıyla birinci ve ikinci derece kinetiklere karşılık
gelmektedir. LTP’nin tek bir tepeden oluştuğu düşünüldüğünde, µ g ’nin Tstop < 80ºC

olan sıcaklıklarda 0.42’den daha küçük değer aldığı gözlenmiştir. Fakat, 40ºC ve
75ºC arasında, birinci dereceden daha küçük bir kinetik dereceye sahip olacak
şekilde 0.384 ile 0.41 arasında hafifçe arttığı gözlenmiştir.         b ’nin birden küçük
olması fiziksel olarak anlamsızdır.           Bununla birlikte, Tstop 80ºC’nin üzerine

çıktığında,     µ g sürekli olarak artmış ve Tstop =110ºC’de 0.46’ya ulaşmıştır.
Eşzamanlı olarak kinetik derece b ise, 1’den 1.4’e yükselmiştir.             Hem yüksek
sıcaklık tepelerinin (HTP) hem de düşük sıcaklık tepelerinin (LTP) biçim ve
konumlarında Tstop artışına bağlı olarak meydana gelen değişim, bu bölgede birinci

veya genel derece kinetiğe sahip üstüste gelmiş birkaç tepenin varolduğunu işaret
etmektedir.
       Bazı durumlarda, kor eğrisi çok sayıda tepenin süperpozisyonundan
oluşuyorsa, kor tepelerinin sayısı Tm - Tstop grafiği yerine, E a ’ya karşılık Tstop grafiği

çizilmesiyle daha iyi anlaşılabilir. Bundan dolayı bu deneyde, doğal zirkonun kor
eğrisindeki tepelerin sayısını ve aktivasyon enerjilerini belirlemek amacıyla
tekrarlanan ilk yükselme (RIR) metodunun sonuçları kullanılmıştır. RIR metodu
kullanıldıktan sonra elde edilen E a ’ya karşılık Tstop grafiği merdiven görünümlü bir

eğri yapısı gösterirse, tepelerin sayısı buradan tahmin edilebilir ve böyle bir durumda
E a - Tstop grafiği daha yararlı bir hale gelir. Her plato bölgesi tek bir tepenin varlığına

işaret etmektedir.     Eğer, plato bölgesinin sonunda E a ’da aşamalı bir artış söz
konusuysa, bu durum da yine üst üste gelmiş tepelerin varlığına ya da sürekli bir
tuzak dağılım fonksiyonunun varlığına işarettir. Bu metoda göre, TL kor tepenin
başlangıcında, tuzaklanmış elektronların sayısı n0 , sıcaklıkla birlikte çok küçük
oranda değişim gösterir ve bundan dolayı, bu değişim ihmal edilebilir. Bu küçük
değişim       sayesinde,   birinci   derece    ve   genel    derece    TL     denklemleri,
I (T ) ∝ C exp(− E a / kT ) şeklinde basitleştirilebilir. Burada C bir sabit ve TL şiddeti



                                              55
kinetik dereceden bağımsızdır. Daha sonra, çizilecek In(I ) ’ya karşılık 1/ T grafiği
eğimi ( − E a / k ) olan bir doğru verir, ve buradan E a hesaplanabilir. Bu metot
sadece, TL sinyalinin maksimum şiddetinin %10’undan daha az olduğu bölge için
kullanılabilir. Sonuç olarak, RIR deneylerinde her bir ısıtma profili için aktivasyon
enerjisinin hesaplanan değerleri Şekil 4.7 ve Şekil 4.8’de gösterilmiştir. Şekil 4.7’de
gösterildiği gibi, 40ºC ve 130ºC arasındaki sıcaklık bölgesinde iki tane plato bölgesi
mevcuttur, bu nedenle RIR çalışmaları 40 ile 160ºC arasındaki bölgede en azından
iki adet tepe bulunduğunu saptamıştır.      40 ile 60ºC arasındaki bölgede görülen
sürekli bir artıştan sonra; ilk plato bölgesi, aktivasyon enerjisi 0.89 ± 0.01 eV
yaklaşık sabit değerine sahiptir ve 65ºC ile 85ºC arasında gözlenir. Bu platonun ilk
tepenin (P1) aktivasyon enerjisini ( E a ) verdiği düşünülmektedir. Tstop >110ºC

sıcaklığından sonra ilk tepenin (P1) tamamen kaybolmasıyla birlikte (Şekil 4.7’de
görülmektedir), hesaplanan aktivasyon enerjisi değerleri 1.14 ± 0.01 eV yaklaşık
değerinde sabit hale gelir ve bu değer 130ºC civarındaki ikinci tepeye aittir. Şekil
4.8’de 170ºC’nin ilerisinde; 190ºC’ye kadar devam eden yüksek bir artıştan sonra,
hesaplanan E a değerleri 1.21 ± 0.01 eV civarında yine sabit kalırlar ve 200ºC
civarında üçüncü tepenin (P3) aktivasyon enerjisi değerini verir. Tepe 3’e ait düzgün
yatay bölgenin sonunda, hesaplanan aktivasyon enerjisi değerleri artmaya başlar ve
1.26 ± 0.02 eV değerine 210ºC’de ulaşır. Bu yatay bölge, Tepe 4’ün aktivasyon
enerjisi olarak yordanmıştır.    Tepe 4’ün kaybolmasından sonra (yani tepe 4’ten
sorumlu tüm tuzaklar boşaldıktan sonra), hesaplanan E a değerleri artmaya başlar,

1.37 ± 0.02 eV değerine gelindiğinde 260°C’de diğer bir yatay bölgeye ulaşır. Bu
yatay bölgenin ise tepe 5’e (P5) karşılık geldiği düşünülmektedir. Bu tepe tamamen
kaybolduğu zaman, hesaplanan E a değerleri hızla artmaya başlar ve 1.37 eV

değerinden 1.53 ± 0.02 eV değerine      280°C civarında ulaşır. Bu enerji değeri ise
tepe 6’ya (P6)    aittir.   Bu noktadan sonra, hesaplanan E a değerleri çok fazla

değişmemiş ve 390°C’ye kadar 1.55 eV civarında yaklaşık olarak sabit kalmıştır.
Aktivasyon enerjisi değerleri 300°C ile 340°C arasında meydana gelen küçük bir
azalmadan sonra, 360°C’ye kadar yavaş yavaş yükselmiş, sonra 385°C’ye kadar
tekrar düşmeye devam etmiştir. Bu küçük artış ve azalışlar sırasıyla tepe 6 (P6) ve
tepe 7 (P7)’nin aktivasyon enerjilerini vermektedir.


                                          56
                                                     pik 1 için Ea (CGCD ile)
                                          1,6        pik 2 için Ea (CGCD ile)
                                                     pik 2 için Ea (RIR ile)




              Aktivasyon Enerjisi (eV)
                                          1,4



                                          1,2



                                          1,0



                                          0,8

                                                40   50     60     70       80        90     100    110   120      130
                                                                                  o
                                                                            Tstop ( C)



Şekil 4.7. RT ile 130°C arasında Tm-Ts deney prosedüründen sonra CGCD ve RIR
metotlarıyla saptanan aktivasyon enerjisi E a ’ya karşılık Ts grafiği.


                                         1 ,6
                                                                                                          P ik 7

                                                                                           P ik 6
                                         1 ,5
     Aktivasyon Enerjisi(eV)




                                         1 ,4
                                                                                 P ik 5

                                         1 ,3

                                                                      P ik 4

                                         1 ,2                P ik 3



                                         1 ,1


                                                      200             250                300          350
                                                                                   o
                                                                         T s top ( C )



Şekil 4.8. 170°C ile 390°C arasında Tm-Ts prosedüründen sonra IR metoduyla elde
edilen aktivasyon enerjisine ( E a ) karşılık Ts grafiği.




                                                                                       57
Bu çalışmada doğal zirkonun TL kor eğrisini incelemek için kullanılan diğer
metotlardan biri de değişken ısıtma artışı değerleri (VHR) metodudur. Bu metotta,
farklı ısıtma artışları kullanıldığında TL tepelerinin maksimum sıcaklıklarında
meydana gelen kaymadan yararlanılır. Isıtma artışı değeri arttırıldığında, tepelerin
                                                                               2
maksimum sıcaklıkları daha yüksek sıcaklıklara kaymaya başlar. ln( Tm / β ) ’nin

( 1 / kTm )’e karşılık grafiği çizilirse, elde edilen doğrunun eğimi Et ’yi verir. Ayrıca

bu doğrunun kesim noktası da ln ( sk / Et ) ’ya karşılık gelir, buradan da s kolayca
bulunabilir. Bu metodun kullanışlı tarafı, sadece tepe maksimumlarından ölçüm
alınmasıdır ve birçok tepe tarafından kuşatılmış tepeler söz konusu iken bu durum
büyük kolaylık sağlar.       Fakat tepe sıcaklıklarının birbirine yakın değerlerde
gözlenmesi durumunda, hangi tepeye ait ölçüm alınacağını belirlemek biraz zordur.
Buna bağlı olarak tepe 2 ve tepe 4’ün diğer tepelerden ayırdedilmesi kolaydır. Farklı
ısıtma artışı değerleri ( β = 1°C/s ile 4°C/s arasında değişmek üzere) kullanılarak elde
edilen bir dizi verinin normalize edilmesi sonucu elde edilen kor eğrileri Şekil 4.9’da
verilmiştir.   Şekil 4.9’dan da görülebileceği gibi; ısıtma artışı değeri ( β )
arttırıldıkça, doğal zirkonun TL kor tepelerinin maksimum sıcaklıkları da daha
yüksek sıcaklıklara doğru kaymaktadır. Bu sonuç, TL teorisiyle ve doğal zirkonla
ilgili daha önceden yapılmış yayınlardaki sonuçlarla uyum sağlamaktadır.
        Daha önceden bahsedildiği gibi, TL’in çalışılmasında diğer bir etkili teknik
de CGCD tekniğidir. Bu teknik, sıklıkla TL kor eğrilerinin analizinde, en yaygın
olarak da TL dozimetrelerin dozimetrik özelliklerinin çalışılmasında kullanılır.
Karma bir kor eğrisinin bileşeni olan tepelere ayrıştırılmasında CGCD tekniğinin
uygulanması 1978’den beri birçok bilim insanı tarafından kullanılmaktadır [93]. Öte
yandan, bu metotla saptanan sonuçlar ayrıştırma programında kullanılan giriş
parametrelerine yüksek oranda bağlılılık gösterir.        Yani, kor eğrisinin kaçıncı
dereceden kinetiğe sahip kaç tane tepeden oluştuğuna karar vermek, tuzak
parametreleri için doğru sonuçları saptamak açısından çok önemlidir. Bu çalışmada,
doğal zirkonun LTP bölgesinin, biri birinci diğeri de ikinci derece kinetiğe sahip iki
tepeden oluştuğu düşünülmüş ve ancak bu durumda deneysel verilerle CGCD
analizinden elde edilen sonuçlar arasında en yüksek uygunluk saptanabilmiştir [101-
102].



                                           58
                                                                            o
                                                                           1 C/s
                                                                            o
                                7
                           1,2x10                                          2 C/s
                                                                            o
                                                                           3 C/s
                                                                            o
                                                                           4 C/s
                                7
                           1,0x10



                                6
                           8,0x10
       TL Siddeti (k.b.)




                                6
                           6,0x10



                                6
                           4,0x10



                                6
                           2,0x10




                              0,0
                                    50   100   150     200    250    300   350     400
                                                              o
                                                     Sicaklik ( C)


Şekil 4.9. Doğal zirkonun farklı ısıtma artışı değerlerinde ( β = 1°C/s ile 4°C/s
arasında) kaydedilen TL kor eğrilerinden seçilen bazıları. (Eğriler örneklere 20
Gy’lik doz değeri uygulandıktan sonra belirlenmiştir.)




                                                 59
Şekil 4.10’da ise termal gecikme düzeltmesi yapılmış TL kor tepelerine ait grafik
görülmektedir. Bu grafik yardımıyla aktivasyon enerjileri sırasıyla 1.24 ± 0.02 eV ve
1.5 ± 0.03 eV hesaplanmıştır.




                                                                              P ik 2
                 1 2 ,5                                                       P ik 4




                 1 2 ,0
         Tm /B




                 1 1 ,5
        2




                 1 1 ,0




                 1 0 ,5



                          0 ,0 0 1 8   0 ,0 0 1 9        0 ,0 0 2 4   0 ,0 0 2 5       0 ,0 0 2 6
                                                     1 /T m




                                                                         2
Şekil 4.10. VHR metoduyla saptanan kor eğrileri için ln ( Tm / β ) ’nin ( 1 / Tm )’e
karşılık grafiği. (Eğriler yaklaşık 20 Gy’lik doz uygulandıktan sonra saptanmıştır.)




                                                    60
        LTP bölgesindeki kor tepeleri için CGCD metoduyla saptanan kinetik
parametrelerin farklı Tstop sıcaklıklarından sonra kaydedildiği grafikler şekil 4.7’de

verilmiştir. Şekil 4.7 incelenecek olursa, tepe 2’ye ait CGCD ve RIR metotları ile
saptanan aktivasyon enerjilerinin benzer seyir gösterdiği ve bu tepeye ait kor
eğrisinde iki yatay bölge olduğu görülür. Bunlardan ilki 70°C ile 80°C arasında
gözlenir ve 0.88 ± 0.01 eV civarında aktivasyon enerjisi değerine sahiptir. Bununla
birlikte, Tstop >110°C olduğu zaman tepe 1 (P1)’in kor eğrisinden tamamen yok

olmasıyla beraber, tepe 2’ye ait hesaplanan aktivasyon enerjisi değeri Şekil 4.7’de
görüldüğü gibi 1.24 ± 0.01 eV civarında sabit olmaktadır. Bu aktivasyon enerjisi
değeri, doğal zirkonun TL kor eğrisinin başlangıç bölgesi (LTP) için daha önceden
yayınlanmış çalışmalardaki 1.25 eV değeriyle uyuşmaktadır [3,51], [59-65], [68-70].
Öte yandan, tepe 1 için saptanan E a değerleri hızla artmış ve bu tepe için göze

çarpan tam bir yatay bölge gözlenmemiştir. Yine de, 65°C ile 80°C arasındaki Tstop

sıcaklığı bölgesindeki eğim artışı hızı, Tstop > 80°C bölgesinde olduğundan daha

düşüktür.
        Şekil 4.11-(a)’da tepe 2’nin CGCD ile saptanan kinetik derece grafiği
incelendiğinde; 65°C ile 80°C arasında yatay bir bölge bulunduğu ve kinetik
derecenin 1.18 ± 0.01 değerinde olduğu gözlenir. Tepe 1’in kor eğrisinden tamamen
yokolmasıyla birlikte, tepe 2’nin hesaplanan b değerleri azalmaya başlar.
        Şekil 4.11-(b)’de tepe 1 ve tepe 2’nin altında kalan alanlar doğrudan
tuzaklanmış elektron konsantrasyonu ile orantılıdır.
        Farklı Tstop sıcaklıklarına karşılık çizdirilen frekans faktörü grafiği Şekil 4.11-

(c)’de görülebilir. Söz konusu şekil incelenecek olursa, tepe 1 için göze çarpan bir
yatay bölge olmadığı, tepe 2 için ise e 23m1 s −1 ve e 33m1 s −1 değerlerinde görülen iki adet
yatay bölge gözlendiği görülmektedir.




                                             61
                                                1,30                               pik 2 için b



                                                1,25




                   Kinetik Derece (b)
                                                1,20



                                                1,15



                                                1,10
                                                                                                                                                 (a)
                                                                            40    50       60      70       80            90   100   110   120         130

                                                                                                                  o
                                                                                                          T stop ( C)




                                                                        8
                                                                   10




                                                                        7
                                            Pik alani




                                                                   10




                                                                                        pik 1'in alani
                                                                                        pik 2'nin alani

                                                                        6
                                                                   10
                                                                                                                                                  (b)
                                                                             40    50       60      70       80       90       100   110   120         130
                                                                                                                    o
                                                                                                             Tstop ( C)




                                                                   50
                                                                                   pik 1 için ln(s)
                                                                                   pik 2 için ln(s)
                                                                   45
                                    Frekans Faktörü (ln(s)) (s )
                                 -1




                                                                   40


                                                                   35


                                                                   30


                                                                   25


                                                                   20                                                                            (c)
                                                                             40   50        60     70        80           90   100   110   120     130
                                                                                                                      o
                                                                                                            Tstop ( C)




Şekil 4.11. RT ile 130°C arasında Tm-Ts tekniğinden sonra CGCD metoduyla
saptanmış kinetik parametrelerin grafikleri; a) Kinetik derece ( b ) b) Serbest taşıyıcı
sayısı ( n0 ) c) Frekans faktörü ( s ). (Her deneysel nokta en az 4 ölçümün
sonuçlarının ortalamasıdır).


                                                                                                            62
       Öte yandan, HTP bölgesinin (160°C ve 400°C aralığı) CGCD metodu ile
analizini yapmak LTP bölgesinde (RT ve160°C aralığı) olduğundan daha zordur,
çünkü bu bölgede üstüste gelmiş çok sayıda tepe bulunmaktadır. Bununla birlikte,
250°C, 290°C ve 350°C’de olmak üzere bakıldığında farkedilebilen sadece 3 adet
tepe mevcuttur.                     Bu nedenle, CGCD analizi HTP bölgesindeki tepelerin sadece
sayısını belirlemede kullanılmıştır. Uzun uğraşlar sonucunda, HTP bölgesinin beş
adet birinci derece tepenin lineer kombinasyonundan oluştuğu sonucuna varılmıştır.
Yani bu durumda, doğal zirkonun TL kor eğrisi toplamda tepe 2 hariç hepsi birinci
derece kinetiğe sahip 7 adet tepenin bileşimi olarak düşünülmelidir. Doğal zirkonun
CGCD programı ile analiz edilmiş kor eğrisi Şekil 4.12’de verilmiştir.



                            100
                              50
           Artik




                                0
                             -5 0
                           5000




                           4000
                                            P2


                           3000
       TL Siddeti (k.b.)




                           2000
                                                              P4       P5



                           1000        P1
                                                                             P6

                                                  P3                              P7
                               0
                                         100           200             300         400
                                                                   o
                                                   S ic a k lik ( C )


Şekil 4.12. Doğal zirkonun ≈ 20 Gy radyasyondan sonra ve RT’de ölçülen kor
eğrisinin tipik bir analizi. Kor eğrisi, örneğin radyasyona tabi tutulmasından hemen
sonra β = 1 °C/s ısıtma artışında 400°C’ye kadar ısıtılmasıyla elde edilmiştir.




                                                         63
       RIR ve CGCD metotlarına ek olarak, Chen’in [39] üzerinde biraz değişiklik
yaptığı tepe biçimi (PS) metodu; P1’den izole edilmesinden sonra, P2’ye ait kinetik
parametrelerin belirlenmesinde kullanılmıştır. PS metodu kullanılarak hesaplanan
aktivasyon enerjilerinin Tstop sıcaklıklarına karşılık grafiği Şekil 4.13’te verilmiştir.




                                   1,3
                                                   Eτ
                                   1,2             Eδ
                                                   Eω
                                   1,1
        Aktivasyon Enerjisi (eV)




                                   1,0

                                   0,9

                                   0,8

                                   0,7

                                   0,6

                                   0,5
                                         40   50    60   70    80    90 100 110 120 130
                                                                     o
                                                               Tstop ( C)


Şekil 4.13. LTP bölgesinin β = 1 °C/s ısıtma artışında PS metoduyla belirlenmiş
E a ’ya karşılık Tstop grafiği. (Çizgiler şeklin incelenmesinde kolaylık sağlamak için
çizilmiştir.)




                                                              64
Şekil 4.13’te görülebileceği gibi; kor tepesi için üç biçim parametresi ( σ , τ ve ω )
kullanılarak hesaplanan Eτ , Eσ ve Eω değerleri birbirine çok yakın çıkmıştır. RT ile

160°C arasında PS metoduyla aktivasyon enerjileri hesaplanırken kor eğrisinin
sadece tek bileşene sahip olduğunun farzedildiği hatırdan çıkarılmamalıdır. Bundan
dolayı, aktivasyon enerjisi Tstop =40°C’de 0.5 ± 0.01 eV civarından başlayıp

Tstop >120°C üzerine çıkıldığında tepe 1 (P1) ve tepe 2 (P2)’nin birbirinden tamamen

yalıtılmasıyla birlikte 1.28 ± 0.01 eV değerine ulaşmıştır.       Doğal zirkonun LTP
bölgesi (RT ile 160°C arası) için RIR, CGCD ve PS metotlarıyla hesaplanan
aktivasyon enerjilerinin çok yakın değerler çıkması ilginçtir. Her üç metot da, bu
bölgede tek bir tepenin bulunmasının sözkonusu olmadığını; bu bölgede en azından
iki adet tepe bulunduğunu işaret etmektedir.
       Doğal zirkonun doza yanıtı; TL kor eğrisini oluşturan tüm bileşenler için
CGCD metodu kullanılarak tepe alanı belirleme yöntemiyle araştırılmıştır. Farklı
doz değerlerinden sonra belirlenen TL kor eğrilerinden seçilen bazıları Şekil 4.1’de
verilmiştir. Deneyin doza yanıt kısmındaki verilerle çizdirilen grafik logaritmik
ölçektedir ve Şekil 4.14’te gösterilmiştir. Şekil 4.14’ten de kolaylıkla görüleceği gibi,
tepe 1ve tepe 2’nin doza yanıtları toplamı; 110 Gy değerine kadar lineer olarak 0.98
eğime sahip olacak şekilde artmakta, fakat daha sonra çalışılan doz değerinin en son
noktasına doğru ( ≈ 10 kGy) doyuma ulaşmaktadır. Öte yandan, tepe 4 (P4) yaklaşık
3 Gy değerine kadar eğimi 0.96 olan lineer doz yanıtı vermekteyken, bu değerden
sonra süperlineerlik göstermektedir ve ≈ 200 Gy değerinde doyuma ulaşmaktadır.
280ºC’nin üzerindeki sıcaklıklarda tepelerin doz yanıtı davranışları tamamen
farklılaşmaktadır. Tepelerin ışıma şiddetlerinde artan dozla birlikte önce yavaş bir
artış ve sonrasında doza yanıtın lineer hale gelişi ile birlikte bu tepelerin her birinin
farklı doz değerlerinde doyuma ulaşmaları söz konusudur. Aynı zamanda, deneyde
uygulanan maksimum doz değerlerine kadar, 6 ve 7 tepelerinin toplam alanları için
bir doyma eğilimi gözlenmediği de belirtilmelidir. Bununla birlikte, farklı kaynağa
sahip doğal zirkonların duyarlılığı, yüksek sıcaklıklarda tavlanmayla oldukça fazla
oranda değişmektedir (500ºC ve üstü). Bu süreç tüm tepelerin doza yanıtlarının
eğiminin de değişmesine yol açmaktadır. Böylece, farklı sıcaklıklarda tavlanmış




                                           65
örneklerin doza yanıtları birbirlerinden, ya da hiç tavlama işlemine tabi tutulmamış
örneklerden faklı olabilmektedir.




                         10
                    10               Peaks    1+2
                                     Peak     4
                                     Peak     5
                    10
                          9
                                     Peaks    6+7
                                     Peaks    4+5+6+7

                          8
                    10
       Doza cevap




                          7
                    10


                          6
                    10


                          5
                    10


                          4
                    10

                               -2        -1        0          1        2        3        4
                          10        10        10         10       10       10       10
                                                       Doz (Gy)

          Şekil 4.14. Doğal zirkonun CGCD programından sağlanan tepe alanı
          metoduyla belirlenen kor tepelerinin doz yanıtı grafiği.




                                                   66
       Farklı   sıcaklıklarda   tavlanmayı     takiben    doza   verilen   yanıtlardaki
değişiklikleri açıklamak için birkaç yol bulunmaktadır. Bunlardan birisi, tavlama
işlemi boyunca bilinmeyen ışımasız yeniden birleşme merkezlerini ortadan
kaldırmaktır. Bir diğeri ise, daha çok lüminesans merkezi oluşturmak ve tavlama
sıcaklığına bağlı olarak    lüminesans merkezi konsantrasyonlarını değiştirmektir.
Normal sıcaklıklarda elde edilen sinyalin kararlılığı (değişmezliği) önemli bir
faktördür ve arkeolojik ve jeolojik tarihlendirme, kişisel ve çevresel gözlem
uygulamaları gibi bir çok uygulamada önemli bir faktördür. RT’de alınan herhangi
bir sinyaldeki kayda değer bir bozulma, okunan TL ışıma şiddeti ile verilen
radyasyon dozu arasındaki ilişkiyi geçersiz kılacaktır.




                                          67
       5. SONUÇLAR VE ÖNER LER


       Bu çalışmanın sonuçları; doğal zirkonun oda sıcaklığı (RT) ile 400°C
arasındaki TL kor eğrisinin en az 7 adet tepenin süperpozisyonundan oluştuğunu
göstermektedir.    Bu sonuç, önceki zamanlarda doğal zirkonla yapılan TL
çalışmalarıyla uyum sağlamaktadır.
       Doğal zirkonun kor eğrisi, iki ana tepeden oluşuyor gibi gözükse de;
bileşenlerine ayrıldığında birden çok tepeyle karşılaşılmaktadır. Kullanılan metoda
bağlı olarak bu tepelerin tuzak parametreleri de farklılıklar göstermektedir.         Bu
çalışmada, Sri Lanka kaynaklı doğal bir zirkon kristalinin kor eğrisi yapısı birden
fazla metot kullanılarak incelenmiş ve elde edilen sonuçların literatürdeki diğer
çalışmalarla uyum sağlayıp sağlamadığı araştırılmıştır.
       Artan doz deneyinde (AD) doğal zirkonun kor eğrisini oluşturan tüm
tepelerin birinci derece kinetiğe sahip olduğu görülmüştür.         Bununla birlikte;
Tm ( E a ) − Tstop , bilgisayarlı kor eğrisi ayrıştırma (CGCD) ve tepe biçimi (PS)

metotları ise, tepe 2’nin genel derece kinetiğine sahip olduğuna işaret etmektedir.
       Tm ( E a ) − Tstop tekniğinin uygulanmasından sonra; değişken ısıtma artışı

değerleri (VHR), tekrarlanan ilk yükselme (RIR), bilgisayarlı kor eğrisi ayrıştırma
(CGCD) ve tepe biçimi (PS) metotlarıyla belirlenen aktivasyon enerjisi ( E a )
değerlerinin birbirine çok yakın olduğu görülmüştür. Öte yandan, tepe 2 ve tepe 4
için RIR metoduyla hesaplanan E a değerleri, VHR metoduyla hesaplanan E a
değerlerinden yaklaşık %35-%45 daha az bulunmuştur.
       Doğal zirkonun ana TL kor eğrisindeki tüm tepe bileşenlerinin farklı doz
yanıtlarına sahip olduğu yani, tüm tepelerin doza tepkilerinin aynı olmadığı ve buna
bağlı olarak da farklı doz değerlerinde doyuma ulaştıkları gözlenmiştir.
       Oda sıcaklığında (RT) ve karanlık bir odada bekletilme yoluyla yapılan
soldurma deneyleri boyunca; tepe 1 ve tepe 2’nin bir aylık bekletme işleminden
sonra kor eğrisinden tamamen kaybolduğu gözlenmiştir.          Bununla birlikte, aynı
solma süreci boyunca tepe 3 ve tepe 4’ün ışıma şiddetleri toplamı orjinal değerinin
%80’ine gerilemiştir. Öte yandan, tepe 5, tepe 6 ve tepe 7 bu bekletme sürecinden
çok etkilenmemiş ve ışıma şiddetleri toplamı sadece %5 oranında azalmıştır.



                                          68
                                  KAYNAKLAR


[1]   Einstein, A. “The Fundamentals of Theoretical Physics”, Science, 91: 2, (1940).
[2] Laruhin, M.A., van Es H.J., Bulka, G.R., Turkin, A.A.,Vainsthein, ve D.I., den
      Hartog,    H.W.,“EPR     study    of     radiation-induced   defects   in   the
      thermoluminescence dating medium zircon (ZrSiO4 )”, J. Phys.: Condens.
      Matter, 14: 3813-3831, (2002).
[3] van Es, H. J., den Hartog, H.W., Vainshtein, D. I., de Meijer, R. J., Donoghue
      ve J. F., Rozendaal, A. “EURODIM 2002, Wroclaw, Poland”, Radiat. Eff.
      Defects Solids, 157:1063-1070, (2002).
[4] Zimmerman, D.W., Yuhas, M. P. ve Meyers, P. “Thermoluminescence
      authenticity measurements on core material from the Bronze Horse of the New
      York Metropolitan Museum of Art”, Archaeometry, 16 (I): 19-30, (1974).
[5] Turkin, A.A., van Es, H.J., Vainshtein, D.I. ve den Hartog, H.W.
      “Thermoluminescence of zircon: A kinetic model”, J. Phys.: Condens. Matter
      15: 2875-2897, (2003).
[6] Aitken, M.J. “Archaeological dating using physical phenomena”, Rep. Prog.
      Phys., 62: 1333-1376, (1999).
[7] Hanchar, M.J., Hoskin, P.W.O.(editors) “Reviews in Mineralogy and
      Geochemistry: Zircon”, Vol. 53, (2003).
[8] Bassail, B., Hamelin, N., ve Townsend, P.D. “Helium-ion implanted waveguides
      in Zirkon”, Nuclear Inst. and Meth. in Phys. Research B: 59-60(2): 1219-1222,
      (1991).
[9] Randall, E.A.ve Wilkins, M.H.F. “Phosphorescence and electron traps: I. The
      study of trap distributions”, Proc. R. Soc. London Ser. A, 184:366-389, (1945).
[10] Randall, E.A.ve Wilkins, M.H.F. “Phosphorescence and electron traps II” Proc.
      R. Soc. London Ser. A, 184: 390-407, (1945).
[11] Curie, D. “Luminescence in Crystals”, Methuen, London, (1960).
[12] Mc Keever S.W.S. “Thermoluminescence of Solids”, Cambridge University
      Press, (1985).
[13] Kurt, K. “Nadir Toprak Elementi Katkılı Zirkon Kristallerinin Lüminesans
Özelliklerinin Çalışılması”, Çukurova Üni. F.B.E. Doktora Tezi, Adana, (2003).




                                         69
[14] Bos, A. J. J. “High Sensitivity Thermoluminescence Dosimetry”, Nuclear Instr.
     And Meth. in Phys. Res. B 184: 3-28, (2001).
[15] Garlick, G.F.J. ve Gibson, A.F. “The electron trap mechanism of luminescence
     in sulphide and silicate phosphors”, Proceedings of the Physical Society 60:
     547-590, (1948).
[16] Townsend, P.D. “Analysis of emission spectra”, Radiat. Meas. 23 (2-3): 341-
     348, (1994).
[17] Daniels, F., Boyd, C.A. ve Saunders, D. F. “Thermoluminescence as a Research
     Tool”, Science 117 : 343-349, (1953).
[18] Mc Keever, S.W.S., Wintle, A.G. ve Botter-Jensen, L. “Optically Stimulated
     Luminescense Dosimetry: Survey of Theory and Applications”, Elsevier
     Science Ltd. Published, 10.ed., (2003).
[19] Mc Keever, S.W.S. “Thermoluminescence in quartz and silica”, Radiation
     Protection Dosimetry, 8: 81, (1984).
[20] Aitken M. J. “Thermoluminescence Dating”, Academic Press, London, (1985).
[21] Becker, K. “Solid state dosimetry”, CRC Press, Cleveland, (1973).
[22] Boyle, R. “Letters and Papers of Robert Boyle from the Archives of the Royal
     Society”, edited by Paul L. Kesaris, Frederick, M.D: University Publications of
     America, (1990).
[23] Seeley, M. A. “ Thermoluminescence dating in its application archaeology: a
     review”, J. Archaeol. Sci., 2: 17-45, (1975).
[24] Oldenburg, H. “Notes on the nature” Phil. Trans. Roy. Soc.London, 11: 867,
     (1676).
[25] Du Fay, C.F. “The notes of the observations about Luminescence”, Hist. de
     Acad. Roy. de Sci. de Paris, 5: 78, (1726).
[26] Du Fay, C.F., “The notes of the observations about Luminescence”, Hist. de
     Acad. Roy. de Sci. de Paris, 3: 96, (1738).
[27] Deribere, M. “Les Applications Pratiques de la Luminescence-Fluorescence-
     Phosphorescence”, Rev. Sci., 76: 382, (1936).
[28] Rutherford, E. “Radioactive substances and their radiations”, Cambridge
     University Press, Cambridge, England, (1913).




                                         70
[29] Herschel, A.S. “State of meteoric science”, Monthly notices of the Royal
     Astronomical Society, 24: 133, (1864).
[30] Wiedemann, E., Schmidt, G.C., “Ueber Luminescenz.”, Ann. Phys. Chem. Neue
     Folge 54:604, (1895).
[31] Trowbridge, J. ve Burbank, J.E. “Thermoluminescence of natural substances”,
     Am. J. Sci. Ser., 4(5): 55, (1898).
[32] Rutherford, E., Chadwick, J. ve Ellis, C.D. “Radiations from radioactive
     substances”, Cambridge University Press, Cambridge, England, (1957).
[33] Curie, M. “Radioactive substances”, English translation of doctoral thesis
     presented to the Faculty of Science, Paris, Greenwood Press, Westpoint, 1961,
     (1904).
[34] Lyman, T. “Notes on the Luminescence of Glass and Fluorite”, Phys. Rev. 40:
     578–582, (1932).
[35] Lind, S.C. ve Bardwell, D.C “Chemical action produced by Radon”, Journal of
     the American Chemical Society, 11: 2585, (1923).
[36] Wick, F.G. “A Spectroscopic Study of the Cathodo-Luminescence of Fluorite”,
     Phys. Rev., 24( 3): 272-282, (1924).
[37] Wick, F.G. ve Gleason, J.M. “The effect of heat treatment upon the cathodo-
     phosphorescence of fluorite”, J. Opt. Soc. Am. 9, 639, (1924).
[38] Wick, F.G. “The effect of X-rays upon thermoluminescence”, J. Opt. Soc. Am.
     14(1): 33, (1927 ).
[39] Chen, R.ve Mc Keever, S. W. S. “Theory of Thermoluminescence and Related
     Phenomena” , World Scientific, Singapore, (1997).
[40] http://www2.mcdaniel.edu/Pyhsics/TLwebsite/thermo.html, (2006), (2006).
[41] Braunlich, P. “Thermally stimulated relaxation in solids”, J. Appl. Phys., 38:
     1221, (1967).
[42] Bos, A.J.J. ve Dielhof, J.B. “The Analysis of Thermoluminescent Glow Peaks
     in CaF2:Tm (TLD-300)”, Radiat.Prot. Dosim. 36: 231-239, (1991).
[43] May, C.E. ve Partridge, C.A. “Thermoluminescent kinetics of alpha;-irradiated
     alkali halides”, J. Chem. Phys., 40 (5) : 1401-1409, (1964).




                                           71
[44] Kelly, P.J. ve Braunlich, P. “Exact Solutions of the Kinetic Equations
       Governing Thermally Stimulated Luminescence and Conductivity”, Phys. Rev.
       B, 1: 1587-1596, (1970).
[45] Chen, R., Kristianpoller, N., Davidson, Z. ve Visocekas, R. “Mixed First and
       Second Order Kinetics in Thermally Stimulated Processes”, J. Lumin. 23: 293-
       303, (1981).
[46] Levy, P.W. “Thermoluminescence kinetics in materials exposed to the low
       doses applicable to dating and dosimetry”, Nucl. Tracks Radiat. Meas., 10(4-
       6): 547-556, (1985).
[47] Mc Dougall, D.J. “Natural Thermoluminescence of Igneous Rocks and
       Associated Ore Deposite”, Thermoluminescence of Geological Materials,
       Academic Press New York, 527, (1968).
[48] Werner A.G. " Romé de l'Isle – Cristallographie ", 2nd ed., Paris 2, 229 s,
       (1782).
[49]    Iacconi,   P. “Thermoluminescence       of zircon”,     Scanning Microscopy
       Supplement, 9:13-34, (1995).
[50] Speer, J.A. “In orthosilicates reviews in Mineralogy”, Mineralogy Society of
       America, Washington Dc, ed. 5:67-105, (1982).
[51] van Es, H. J.,Vainshtein, D. I., Rozendaal, A., Donoghue, J. F., de Meijer, R. J.
       ve den Hartog, H.W., “Thermoluminescence of ZrSiO4 (zircon): A new dating
       method?”, Nuclear Instrum.Methods in Phys. Res. B, 191: 649-652, (2002).
[52] Mursic, Z., Vogt, T., Boysen, H. ve Frey, F. “Single-crystal neutron diffraction
       study of metamict zircon up to 2000ºK”, Journal of Applied Crystallography
       25(4): 519-523, (1992).
[53] Dutch , S., Natural and Applied Sciences, University of Wisconsin - Green Bay,
       Erişim: http://www.uwgb.edu/DutchS/sitemap.htm, (2006), (2006).
[54] Erişim:http://minerals.caltech.edu/files/Visible/zircon/zircon.gif, (2006), (2006).
[55] Zimbres, Eurico (FGEL-UERJ) / Epaminondas, Tom (mineral collectors),
       Peixes, Goiás, Brazil, (2005), (2006).
[56] Stott, V.H. ve Hilliard, A. “Variation in the structure of zircon”, Mineral Mag.,
       27:198-203, (1946).
[57] Lietz, J.“Zirkon .Kristallogr. ” , Kristallgeom (A), 97: 337, ( 1937 ).




                                           72
[58] Speer, J.A. “Zircon Reviews in Mineralogy 5 (ed.P.H.RIBBE)”, Mineral Soc.
     Ame., 67-112, (1980).
[59] Iacconi, P. ve Caruba, R. “Trapping and emission centres in X-irradiated zircon
     III. Influence of trivalent rare-earth impurities”, Phys. Status Solidi A: Applied
     Research 62(2): 589-596, (1980).
[60] Iacconi, P. “Origin of thermoluminescence in zircon”, Nuclear Ins. and Met.,
     175(1): 222-223, (1980).
[61] Iacconi, P. ve Caruba R. “Trapping and emission centres in X-irradiated natural
     zircon, Characterization by Thermoluminescence”, Pyhs. and Chem. of
     Minerals, 11:195-203, (1984).
[62] Iacconi, P., Deville, A. ve Gaillard B. “Trapping and emission centres in X-
     irradiated natural zircon (II. Contribution of the SiO4 4–groups)”, Phys. Status
     Solidi a 59: 639, (1980).
[63] Iacconi, P., Lapraz, D., Barthe, J., Keller, P. ve Portal, G. “Thermoluminescence
     Dosimetric Properties of Natural Zircon (ZrSiO4 )”, Radiat. Protect. Dosim., 6:
     189-192, (1983).
[64] Kirsh, Y. ve Townsend, P. “Electron and hole centres produced in zircon by X-
     irradiation at room temperature”, J. Phys. C: Solid State Physics 20: 967-980,
     (1987).
[65] Kirsh, Y., Thermocimica Acta, 135: 103-110, (1988).
[66] Karali, T., Can, N., Townsend, P.D., Rowlands, P.A. ve Hanchar, J. M.
     “Radioluminescence and thermoluminescence of rare earth element and
     phosphorus –doped zircon”, American Mineralogist, 85: 668-681, (2000).
[67] Trachenko, K.O., Dove, M.T. ve Ekhard, S.K.H. “Atomistic modelling of
     radiation damage in zircon”, J.Phys.: Condens. Matter, 13: 1947-1959, (2001).
[68] Turkin, A.A., van Es, H.J., Vainshtein, D.I. ve den Hartog, H.W. “Protocol for
     TL dating with zircon: computer simulation of temperature and dose rate
     effects”, Radiat. Eff. Defects Solids, 157: 833-8, (2002).
[69] Turkin, A.A., van Es, H. J., Vainshtein, D. I. ve den Hartog, H. W. “A kinetic
     model of zircon thermoluminescence”, Nuclear Instruments and Methods in
     Pyhsics Research B 191: 37-43, (2002).




                                         73
[70] van Es, H. J., den Hartog, H.W., de Meijer, R. J., Venema, L.B., Donoghue, J.
       F. ve Rozendaal, A. “Assesment of the suitability of zircons for
       thermoluminescence dating”,Radiat. Meas. 32: 819-823, (2000).
[71] Pruneda, J.M., Archer, T.D. ve Artacho E. “Intrinsic point defects and volume
       swelling in ZrSiO4 under irradiation”, Phys. Rew. B, 70: 104-111, (2004).
[72] Siyanbola, W.O., Fasasi, M.K., Ogundare, F.O. ve Owolabi, S.A. “Effects of
       gamma-irradiation on the TL characteristic of pre-annealed natural ZrSiO4”,
       Nucl. Inst. & Meth. in Phys. B, 239: 407-413, (2005).
[73] Turkin, A.A., van Es, H. J., Vainshtein, D. I. ve den Hartog, H. W. “Simulation
       of the effects of the dose rate and temperature on zircon thermoluminescence”,
       J. Phys. D: Appl. Phys., 38: 156-171, (2005).
[74] Sullasi, H.S.L., Watanabe, S. ve Sanchez, M.A.E. “Gamma Radiation Effects on
       TL and EPR on Natural Zircon”, Phys. Stat. Sol.(c):1- 2: 596-599, (2005).
[75] Taylor, G.C. ve Liley, E. “The analysis of thermoluminescent glow peaks in LiF
       (TLD 100)”, J. Phys. D: Appl. Phys., 11: 567-581, (1978).
[76] Horowitz, Y. S. ve Yossian, D. “Computerized Glow Curve Deconvolution:
       Application to Thermoluminescence Dosimetry”, Radiat. Prot. Dosim., 60(1):1-
       114, (1995).
[77] Delunas, A., Maxia, V., Ortua, A. ve Spano G. “On the methods for determining
       activation energies in thermoluminescent spectra”, J.Lumin., 36(6): 373-374,
       (1987).
[78]    Braunlich,    P.   “Thermoluminescence    of   Geological   Materials”,    D.J.
       Mc.Doughall ed., Academic, New York , 61. s. ,(1968).
[79] Chen, R. “On the Calculation of Activation Energies and Frequency Factors
       from Glow Curves”, J. Appl. Phys., 40: 570-585, (1969).
[80] Chen, R. ve Kirsh Y. “Analysis of Thermally Stimulated Processes”, Oxford,
       England: Pergamon Press, 361, (1981).
[81] Cristodoulides, C. “Determination of activation energies by using the widths of
       peaks of thermoluminescence and thermally stimulated depolarisation
       currents”, J. Phys. D: Appl. Phys., 18: 1501-1510, (1985).




                                          74
[82] Rasheedy, M.S. “A new method for obtaining the trap parameters of complex
     thermoluminescence glow peaks”, J. Phys. D: Appl. Phys. 29: 1340-1344,
     (1996).
[83] Luthra, J. “Defects and Diffusion Forum”, 62 / 63: 183, (1989).
[84] Nicholas, K. H. ve Woods, “The evaluation of electron trapping parameters
     from conductivity glow curves in cadmium sulphide”, J., Brit. J. Appl. Phys.
     15, 783-795, (1964).
[85] Sathyamoorthy, A. ve Luthra, J. M. “Mechanism of thermoluminescence in
     magnesium oxide”, Journal of Materials Science, 12: 2637-2644, (1978).
[86] Bindi, R., Lapraz, D., Iacconi, P. ve Boutayeb, S. “Theoretical Analysis of the
     Simultaneous Detection Method of the Thermally Stimulated Conductivity
     (TSC) and Luminescence (TSL); Application to an α -alumina Crystal”, J.
     Pyhs. D.: Appl. Phys., 27: 2395-2400, (1994).
[87] Hoogenstraten,W. “Luminescence phenomenon in ZnS-type phosphors”, Philips
     Res. Report 13: 515-520, (1958).
[88] Gartia, R. K. ve Ratnam, V.V. “Chemical instability of CaO:Y phosphor – a
     thermoluminescence study”, Jour. of Mater. Sci., 14(3): 747-749, (1975).
[89] Chen, R. “Glow Curves with General Order Kinetics”, J. Electrochem. Soc.,
     116: 1254-1257, (1969).
[90] Grossweiner, L. I. “A Note on the Analysis of First-Order Glow Curves”, J.
     Appl. Pyhs., 24: 1306-1307, (1953).
[91] Booth, A. H. “Calculation of electron trap depths from thermoluminescence
     maxima” , Canad. J. Chem. 32: 214-215, (1954).
[92] Bohun A.“Emission aus Nichtmetallischen Kristallen“, Czech. J. Phys.,
     4( 2):139-147, (1954).
[93] Osada K. “ Thermoluminescence of Zinc Sulfide Phosphors”, J. Phys. of Pyhs.
     Soc. of Japan 15 (1): 145-149, (1960).
[94] Chen, R. ve Winer, S.A.A. “Effects of Heating Rates on Glow Curves”, J. Appl.
     Phys., 41: 5227-5232, (1970).
[95] Kitis, G., Papadopoulos, J. G., Charalambous, S. ve Tuyn, J.W.N. “The
     Influence of Heating Rate on the Response and Trapping Parameters of Alpha-
     Al2O3:C ”, Radiat. Prot. Dosim., 55: 183-190, (1994).




                                         75
[96] Kitis, G. ve Tuyn, J.W.N. “A simple method to correct for the temperature lag in
     TL glow curve measurements”, J. Phys. D:Appl. Phys., 31: 2065-2073, (1998).
[97] Bos, A. J. J., Piters, J. M., Gomez, Ros. J. M. ve Delgado A. “GLACANIN and
     Intercomparison of Glow Curve Analysis Computer Programmes”, IRI-
     CIEMAT Report, 131: 93-005 IRI Delft, (1993).
[98] Mahesh, K., Weng , P.S. ve Furetta, C. “Thermoluminescence in Solids and its
     Applications”, Nuclear Technology Publishing, Ashford, (1989).
[99] Hsu, P.C. ve Wang , T.K. “ On the annealing procedure for CaF2: Dy”, Radiat.
     Protect. Dosim., 16: 253-256, (1986).
[100] Mc Keever S.W.S.“Analysis of Complex Thermoluminescence Glow-Curves:
     Resolution into Individual Peaks”, Phys. Stat. Sol. A 62 (1): 331-334, (1980).
[101] Yazici, A.N, Solak, S., Ozturk, Z., Topaksu, M. ve Yegingil, Z. “The analysis
     of dosimetric glow peak of α -Al2O3: C after different dose levels by β
     irradiation”, J. Phys. D: Applied Physics 36 (2): 181-191, (2003).
[102] Yazici, A.N. ve Topaksu, M. “The analysis of thermoluminescence glow peaks
     of unannealed synthetic quartz”, J. Phys. D: Applied Physics 36(6): 620-627,
     (2003).




                                         76
                                                       ÖZGEÇM Ş

         1. GENEL



DÜZENLEME TAR H : 12.06.2006

ADI SOYADI: SELCEN GÜRLER                                          DOĞUM TAR H : 29.02.1980

YAZIŞMA ADRES : Mersin Üniversitesi Fen Edebiyat Fakültesi Fizik Bölümü Çiftlikköy Kampüsü 33343 Mersin

TELEFON:0 324 361 00 01/ 4616             FAKS: 0 324 3610047                    E-Mail: selcengurler@ yahoo.com



         2. EĞ T M DURUMU


ÖĞREN M DÖNEM              DERECE                      ÜN VERS TE                          ÖĞREN M ALANI


1998-2003               Lisans           Selçuk Üniversitesi (F.E.F)               Fizik

2003-2005               Y.Lisans         Çukurova Üniversitesi (F.B.E)             Orta. Alan Öğretmenliği -Fizik

2003-2006               Y.Lisans         Mersin Üniversitesi (F.B.E)               Fizik



         3. AKADEM K DENEY M


 GÖREV DÖNEM               ÜNVAN                        BÖLÜM                               ÜN VERS TE

Ara.2004-Tem. 2006      Arş.Gör.        Fizik Bölümü                              Mersin Üniversitesi




         4. B L MSEL ETK NL KLER



   •   Yazıcı, A.N., Kurt, K., Kafadar, V., Gürler, S. ve Topaksu, M. “The Analysis of the thermoluminescent glow
   peaks of natural zircon after β irradiation”, Nuclear Inst. and Meth. in Phys. Research B, 248: 133-141, (2006).

   •   TFD 23.Uluslararası Fizik Kongresi’ne “ Thermoluminescence of natural zircon and calculation of trap
       parameters” adlı poster ile katılım.
   •   14. Jvyaskyla Uluslararası Yaz Okulu katılımı; 9-27 Ağustos 2004, Finlandiya (3 Fizik kursu, 4 ECTS
       kredisi)
   •   kinci Bölgesel ICFA Enstrumantasyon Yaz Okulu.katılımı ( TÜ&TÜB TAK, 2005 ).
   •   16. Jvyaskyla Uluslararası Yaz Okulu katılımı; 22 Tem.-11Ağus. 2006, (4 Fizik kursu, 17 ECTS kredisi)


                                                           77

								
To top